质子交换膜燃料电池抗co电催化剂的研究

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1、分类号UDCTQ02密级公开编号B038003866中国科学院研究生院博士学位论文质子交换膜燃料电池抗CO电催化剂的研究指导教师张华民研究员粱永民中国科学院大连化学物理研究所申请学位级别博士学科专业名称化学工程论文提交日期2006．3．28论文答辩日期2006．5．30培养单位学位授予单位中国科学院大连化学物理研究所中国科学院研究生院答辩委员会主席朱薪坚教授摘要摘要PtRu／C催化剂是目前应用最广泛的质子交换膜燃料电池(PEMFCs)抗C0阳极电催化剂，但其性能仍不能满足PEMFCs商业化的要求。本论文从载体、活性组

2、分和制备方法等三个方面对PEMFCs抗CO电催化剂进行了系统研究。首先，以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体制备了PtRu／MwcNTs催化剂，利用N2吸附、TEM、XRD、ICP、FTIR和TPD—MS等多种表征手段，深入研究了载体经不同浓度H202处理以及制备催化剂所用溶剂(乙二醇和水)对催化剂的担载量和粒子分散性以及电池抗CO性能的影响，首次提出了溶剂极性和碳纳米管表面化学相结合是最重要的影响因素，并通过直接测量载体在溶剂中的润湿热以及载体表面含氧官能团进行了验证。其次，开发了微波辅助乙二醇还原并热处理的方法制

3、备了PtRuIr／C和PtRuNi／C催化剂。cO溶出伏安、单电池评价和阳极进出口气体气相色谱分析等测试表明，两者具有很高抗co氢氧化活性。在与采用相同方法制各的PtRu／C催化剂对比的前提下，详细研究了加入Ir和Ni对催化剂粒子形貌、粒子大小和分布、组成均匀性以及体相结构等的影响，在此基础上结合XPS表征深入探讨了催化剂结构一性能的关系，并提出了催化剂性能增强的机理。此外，本论文还开发了简单、低成本且完全水相的真空浸渍法制备PtRu／C催化剂，考察并优化了制各过程中的若干因素，对该催化剂进行的cO溶出伏安、单电池评

4、价以及阳极进出口气体气相色谱分析等测试表明，利用这个方法制备的PtRu／C催化剂具有高于商品PtRu／C催化剂的抗cO性能。关键词：质子交换膜燃料电池；抗CO电催化剂；PtRu；碳纳米管；微波AbstractYongminLiang(ChemicalEngineering)DirectedbyProf．HuaminZhangPtRu／CisnowrecognizedasthemostpromisingCO·tolerantanodeelectrocatalystforprotonexehangemembranefue

5、lceUs(PEMFCs)．However,themodifiedperformancebyPtRu／CisstillnotgoodenoughforthecommercializationofPEMFCs，andmoreactiveCO—tolerantelectrocatalystsarecriticallyneededforthepracticalapplicationofthistechnology．Inthispaper,intensivestudy，inwhichthesupport，theactivec

6、omponentsandthesynthesisstrategywereinvolved，werecarriedout．Firstly,AseriesofPtRunanocomposnessupportedonH202一oxidizedmulti-walledcarbonnanotubes(MWCNTs)weresynthesizedviatwochemicalreductionmethods———theHCH0methodandtheEGmethod．Theeffectsofthesolvents(waterand

7、ethyleneglyc01)andthesurfacecompositionoftheMWCNTsonthedepositionandthedispersionofthemetalparticleswereinvestigatedthroughN2adsorption，TEM，ICP,FTIR，TPD-MSandthemeasurementsofthewettingheatsoftheMWCNTsinthecorrespondingsolvents．Thecharacterizationssuggestedthat

8、combinationofthesurfacechemistryoftheMWCNTswiththepolarityofthesolventswasthemostimportantfactor．EvaluationsofthecatalystsattheanodeofthesinglePEMFCswereconducted．Structure-