聚合物聚合物纳米复合材料的结构表征及其流变行为

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1、聚合物／聚合物纳米复合材料的结构表征及其流变行为摘要本文首先通过种子乳液聚合制备了三种具有不同界面结构的纳米复合粒子：高交联聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA(HC))／聚苯乙烯(PS)、高交联聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA(Hc))／低交联聚丙烯酸丁酯(PBA(LC))／聚苯乙烯(PS)、高交联聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA(HC))／聚(甲基丙烯酸甲酯一苯乙烯)(P(MMA—St)／聚苯乙烯(PS)，这三种复合粒子具有相同尺寸的PMMA(HC)纳米核粒子、及足够厚的可以形成连续相的线性PS壳层。然后分别将这三种纳米复合粒子直接模压或经双螺杆挤出后制成相应的块体复合材料(其中P

2、MMA(I-IC)纳米粒子为分散相，壳层PS形成连续相)。我们进一步研究了这些块体复合材料的形态结构，探讨了温度和剪切场对纳米相稳定分散性的影响。并初步探索了有机纳米粒子对聚合物流变行为的影响。研究中，我们利用动态光散射仪和透射电镜对种子乳液聚合过程中纳米复合粒子的形态结构进行了分析表征，并通过柱色谱和薄层色谱分离，以及GPC、红外和核磁等方法对复合粒子的化学结构进行了分析。同时通过超薄切片制样，透射电镜观测研究了块体复合材料的形态结构。结果表明，尽管PMMA和Ps界面张力较大，相容性差，PMMA(Hc)／Ps纳米复合粒子的形态结构为雪人状，但是PMMA(Hc)纳

3、米粒子表面仍有部分PS接枝物存在，这使得PMMA(HC)纳米粒子在由该复合粒子制备的块体复合材料中仍具有较稳定的分散性。在PMMA(Hc)／PBA(LC)／Ps纳米复合粒子中，由于PMMA(HC)纳米粒子表面低交联度PBA(LC)的存在，表面接枝的Ps量更多，复合粒子的最终形态为核壳结构，PMMA(HC)纳米粒子在块体复合材料中的分散更稳定。界面层梯度共聚物P(MMA—St)的存在有效地减小了PMMA(HC)和PS之间的界面张力，使得PMMA(HC)／P(MMA—St)／PS纳米复合粒子具有完美的核壳结构，但是在该体系块体复合材料中PMMA(HC)纳米粒子的分散却

4、最不稳定，在长时间静态熔融状态或低剪切场中都会发生明显团聚。这说明在聚合物／聚合物纳米复合材料中分散相的团聚机理不同于普通的聚合物共混体系。对此还有待进一步深入研究。在对聚合物／聚合物纳米复合材料动态流变行为的研究中，我们发现，与无机纳米粒子／聚合物复合体系类似，当PMMA(HC)粒子含量超过一定值后，复合体系在低频区表现出类固体行为，但其逾渗值在10％～15％之间，明显高于无机纳米粒子，这说明聚合物／聚合物纳米复合材料的可加工性优于无机纳米粒子／聚合物复合体系。关键词：形态结构，纳米复合粒子，复合材料，分散性，流变性STRUCTURECHARACTERIZATI

5、ONANDRHEOLOGI—CALBEHA、，IORoFPOLYMER／POLYMERBASEDNANoCOMPOSITESABSTRACTThreekindsofcompositenanopartMeswerepreparedbyseededemulsionpolymerization，whicharehii曲crosslinkingpoly(methylmethacrylate)／polystyrene(PMMA(HC)／PS)，hi曲crosslinkingpoly(meth—ylmethacrylate)／lowcrosslinkingpoly(butyl

6、acrylate)／polystyrenePMMA一(HC)／PBA(LC)／PSandhighcross—linkingpoly(methylmethacrylate)／poly(methylmethacrylate—styrene)／polystyrene(PMMA(HC)／P(MMA—St)／PS)．Themorphologyandstructureofcompositenanoparticleswerecharacterizedbydynamiclightscatteringandtransmittanceelectronicmicroscope，andc

7、hemicalcomponentsofcompositeparticleswereinvestigatedbycolumnchromatogram，thinfilmchromatogram，GPC，FTIR，andNMR．Thesecompositeparticleshavethesamenano-sizedPMMA(HC)core，thicklinearPSshellsanddifferentinterfacialstructureFurthermore，thecorrespondingbulkcompositeswerepreparedbymoldingore

8、xtrud