锰氧化物改性过滤材料对铜和铅离子的吸附研究

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1、锰氧化物改性过滤材料对铜和铅离子的吸附研究摘要在常规污水处理中，由于铁、铝、锰等的氧化物与氢氧化物具有比表面积大、良好的孔结构、电荷密度较高等特点，对水中重金属、有机物等污染物具有较强的吸附作用，利用金属氧化物去除水中污染物的课题，越来越引起人们的研究兴趣。但由于这些氧化物从水中分离出来困难，导致在水处理运行中不能充分发挥这些物质的吸附特性。近年来，在石英砂等载体滤料表面涂覆一层Fe2O3、Al2O3、MnO2等金属氧化物或氢氧化物，用作新型环境材料，已成为国内外环境领域的研究热点。通过改性，将改变原过滤材料表面性质，提高其去除废水中

2、重金属等污染物的能力。本文以铜和铅离子模拟废水为研究对象，研究锰氧化物、锰氧化物改性石英砂和沸石等制备的改性过滤材料MOCS和MOCZ对水中铜和铅离子的去除作用，探讨三种吸附剂对重金属离子的吸附机理。本文采用氧化还原方法制备了锰氧化物吸附剂，并以锰氧化物为改性剂制备了锰氧化物/石英砂(MOCS)和锰氧化物/沸石(MOCZ)改性过滤材料，对三种吸附剂的比表面积、表面形态结构和锰氧化物的物相组成等进行了测定和分析，并对MOCS和MOCZ改性滤料的含锰量、锰氧化物涂层的附着能力和物理化学稳定性能进行了测定和分析。通过对涂层表面性能的分析，认

3、为氧化还原法制备改性滤料行之有效，研制出的改性滤料具有较大的比表面积、较好的机械性能和较高的物理化学稳定性能。分别从静态法方面研究了锰氧化物对铜和铅离子吸附性能,从静态法和动态法方面综合研究了MOCS和MOCZ对铜和铅离子吸附性能。静态法研究包括等温吸附研究，考虑了包括吸附剂用量、pH值、盐浓度、时间、温度和共存金属离子等因素对吸附的影响；探讨了吸附剂的吸附机理，研究了铜和铅离子的吸附热力学和动力学行为。结果表明，吸附量随着溶液pH值的增大而增大，吸附后溶液的pH值降低，表明吸附过程存在表面络合反应和离子交换反应。温度升高，吸附量2+

4、增大，在318K时，锰氧化物、MOCS和MOCZ对Cu的饱和吸附容量(qm)分别-2-12+-2为1.71,1.64×10,0.156mmol·g，对Pb的饱和吸附量分别为2.02,1.81×10,-12+2+0.362mmol·g。三种吸附剂对Cu和Pb的吸附符合Langmuir和Redlich－2+2+Peterson吸附等温式，Cu和Pb吸附反应的∆G均为负值，焓变∆H为正值，说明该吸附过程是自发的吸热反应。吸附剂对铜、铅离子的吸附动力学过程可分为快速和慢速吸附两个阶段，其吸附过程符合准二级反应动力学模型。主要环境因子(初始浓度

5、、吸附剂粒径和温度)对各重金属的吸附速率均有不同程度的影响。锰氧化物、MOCS和MOCZ对II博士学位论文2+-12+Cu的表观吸附活化能(Ea)分别为8.51,9.54和9.72kJ·mol，对Pb的表观吸附活-1化能(Ea)分别为3.42,11.0和11.9kJ·mol。吸附热力学和动力学行为研究结果表明，三种吸附剂对重金属离子的吸附以化学吸附为主；对金属离子的吸附是络合吸附和离子交换吸附共同作用的结果。在混合体系中，共存离子的存在影响金属离子2+2+2+2+的吸附效率；溶液中Pb的存在对吸附Cu的影响较大，而Cu对Pb的吸附影2

6、+2+响较小，表明三种吸附剂对Pb的吸附大于Cu。对比了改性滤料与原滤料的吸附性能，结果表明，改性滤料对铜和铅离子的吸附能力远大于原滤料。对MOCS和MOCZ吸附铜和铅离子的动态柱吸附模型进行了探讨。研究了溶液流速、流入液初始浓度、吸附剂粒径、不同吸附柱高以及共存金属离子等重要参2+2+数对吸附的影响。结果表明，改性滤料吸附柱对Cu和Pb的吸附均具有良好的吸附柱动力学特性，改性滤料性质稳定，吸附柱可以再生和重复使用，被吸附的金属离子经过解吸可以浓缩和回收,因此在重金属废水处理方面具有很广阔的应用前景。本文还借助于SEM/EDAX、X－

7、射线粉末衍射、X－射线光电子能谱、红外光谱、比表面积测定等分析手段，从微观角度较全面的探讨了改性滤料对铜和铅离子的吸附机理。本研究的创新之处：一、将沸石滤料用锰氧化物改性制备吸附剂，并用于对铅和铜离子的吸附研究，研究体系具有创新性。得到的锰氧化物/沸石吸附性能好，易再生重复。二、静态吸附实验中，采用在铜和铅离子总摩尔数不变的情况下，改变相对2+2+组成比例时，探讨锰氧化物、MOCS与MOCZ对Cu和Pb吸附量的变化，这种研究方法用于吸附实验，具有新颖性。动态竞争吸附研究中，首次采用先将吸附2+2+2+2+2+柱吸附Cu或Pb至饱和后，

8、再吸附Pb或Cu的实验方法，检测流出液中Cu、2+2+Pb的浓度变化，该研究方法未见报导。实验结果表明，混合吸附体系中Cu和2+2+2+Pb之间具有竞争吸附现象，吸附剂对Cu和Pb的总吸附量小于非竞争吸附时2+2+Pb的