钛酸钡基多相复合高介电材料研究

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1、本工作得到国家自然科学基金(50372057和50332030)国家重点基础研究专项基金(2002CB613302)资助浙江大学硕士学位论文⑧哪舀近现代以来，人类社会的每一步发展，都紧紧的烙上了功能陶瓷的影子。而近现代功能陶瓷的应用，则是从电介质材料，尤其是高介电常数陶瓷开始的。所谓的电介质材料，是指能够在电场作用下建立极化的物质。在科技高度发达的今天，电介质材料及其器件广泛应用于电力、电子等领域。随着电子技术的发展，电子元器件向着高储能、小体积方向发展，这就使得高介电常数材料的重要性日益显著。在传统的电介质领域，钛酸钡等铁电体是高介电材料的典型代表。这类材料不仅具有非常高的

2、介电常数，而且同时具有铁电、压电、热释电和非线性光学等性能，从而可以用来制备无源器件(电容和电阻等)、嵌入式电容器、铁电体存储记忆器、热释电探测器、铁电光学器件、电绝缘材料等，可广泛应用于电力系统、微电子学、集成光学、机械等诸多领域。然而，人类的需求是无止境的，科技的发展也是无止境的。电子技术的不断发展，要求元器件在不断微型化的同时，具备低损耗、高储能、高可靠性、高精度以及功能集成化等特点。一般而言，单质材料很难满足这些需求，因而制备具有超高介电常数，甚至具有多种功能的复合材料，具有特别重要的意义。渗流理论为制备超高介电常数复合材料提供了很好的指导意义。渗流理论认为，对于由两

3、种或者两种以上性质不同的组元所构成的非均匀介质体系，其宏观性质与各组元本身的性质有关，也与各组元的体积含量密切相关。而且随着体系中某种组元含量的变化，体系的某些宏观性能可能会发生突变。对于导体(或半导体)与介电陶瓷所组成的复合体系，随着导体(或半导体)体积含量的逐渐增多，材料会经历绝缘体到导体的突变。值得关注的是，在这个渗流阈值附近，体系往往具有比陶瓷基体高出许多倍的介电常数。因此，可以利用复合体系的这种渗流效应来制备具有超高介电常数的电介质材料。此外，已有的研究表明，对于金属或半导体颗粒分散在介电体中所构成的复合体系，具有巨磁阻和高的三阶非线性光学系数等优良性能。可见，基于

4、渗流效应的导体(半导体)一绝缘体复合材料，是一种有丰富的理论研究和实际应用价值的高介电常数复合材料。近年来，这类复合材料的制备和性能研究已经得到了广泛的关注。浙江大学硕士学位论文⑧某些金属和半导体，如铁，钴，镍和镍锌铁氧体等，具有较高的磁导率，甚至具有良好的铁磁性，当这些导体与钛酸钡等铁电材料复合时，不仅可以在渗流阈值附近获得高的介电常数，而且可以使材料具有磁性，甚至产生磁电耦合效应，使材料的功能集成化，这无疑更能适应当代科技发展的需求，具有更为广泛的应用前景。本论文依据渗流理论的指导思想，以制备和研究具有超高介电常数，甚至具有一定的磁性能或磁电耦合效应的复合电介质材料为目的

5、，采用钛酸钡铁电陶瓷为基体材料，引入不同形状、不同性质的导体和半导体为填充体，制备了一系列陶瓷基高介电常数复合材料。利用XRD、SEM、阻抗分析仪等仪器对复合材料的相结构、形貌、介电性能和电性能进行了分析测试，并对介电增强的微观机理进行了研究。浙江大学硕士学位论文⑧摘要电介质材料主要应用于电容器和电绝缘体当中。随着电力电子设备发展的日新月异，电子元器件(如电容器等)向高储能、小型化的方向发展。这就要求人们不断研究和制备高介电常数复合材料。渗流理论为高介电常数复合材料的研发提供了很好的指导意义。渗流理论是一种用来描述异相复合体系中菜相的长程联结性的统计理论。对于导体一绝缘体复合

6、材料，当导体的含量低于渗流阈值但又接近渗流阈值时，复合材料将具有异常大的介电常数。这种性质可以利用来制备高介电常数电介质材料。在本文中，利用渗流理论研究了以不同形状和性质的无机导电体填充钛酸钡基体所形成的复合材料的介电性能。采用固相烧结的方法在氮气保护气氛中烧结制备了钛酸钡／7,炔黑复合材料、NiO．BaTi03复相材料、BaTi03．Ni复合材料、Fe-Ni-BaTi03三元复合材料以及BaTiOa-Nio5Zno5Fe204复合材料，利用XRD和SEM等手段对材料的物相组成和微结构进行了分析，利用阻抗分析仪等仪器对材料的电性能、磁性能进行了研究。研究结果表明：对于导体／钛

7、酸钡复合材料，一定量的导体的引入可以大幅提高材料的介电常数。而且渗流阈值的大小与导电相的形状、颗粒大小紧密相关。(1)对于钛酸钡／乙炔黑复合材料，材料的致密度和钛酸钡颗粒度均随着烧结温度的升高而增大，从而导致渗流闽值随温度的升高而有所下降。当乙炔黑的含量在渗流阈值附近时，材料的介电常数得到了显著的提高，最高可达40000左右，比钛酸钡基体材料的介电常数有了12倍左右的提高，而且复合材料的介电常数随温度的变化并不明显。(2)对于BaTi03-Ni复合材料和Fe-Ni．BaTi03三元复合材料，富有弹性的金