烷基苝酰亚胺多孔siolt2gt复合材料制备及光谱表征

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1、摘要N，N-双十二烷基茈酰亚胺(DDPDI)是一种具有弘共轭结构的平面型分子，单分子状态时荧光量子效率很高。在高浓度溶液和固体中极易形成兀-兀聚集体导致荧光淬灭。多孔Si02具有较大的比表面积和孔容，是一种良好的载体。以多孔Si02为载体，制备单分子态N，N-双十二烷基茈酰亚胺／多孔Si02复合材料在发光材料领域具有潜在的应用价值。无机骨架的作用导致N，N．双十二烷基花酰亚胺光谱宽化或移动，很难根据N，N-双十二烷基茈酰亚胺单分子光谱线型表征其在多孔Si02上负载状态。本论文将N，N．双十二烷基茈酰

2、亚胺分别负载在介孔材料MCM．4l和海泡石纤维中，用X．射线衍射、透射电镜、扫描电镜、N2一吸附等技术表征了复合物的结构，采用吸收光谱和发射光谱研究N，N-双十二烷基菲酰亚胺的负载状态。采用吸收光谱和荧光光谱分析了N，N一双十二烷基茈酰亚胺在甲’苯溶液中聚集时不同电子振动态之间的跃迁相对强度的变化规律，提出了根据0．1和0．0跃迁强度比值判断聚集体形成的方法。同时，根据等平衡常数模型，通过对吸收光谱数据的最小二乘拟合得N，N．双十二烷基茈酰亚胺聚集过程的平衡常数K为4．45x104L／mol，计算了

3、聚集数(Xn)的比例随浓度的分布。单分子状态下，吸收光谱0一l和0．0跃迁相对强度恒定，约为0．670；随着二聚体形成，0—1和0．0跃迁相对强度逐渐增大，当三聚体、四聚体等高聚体形成时，0—1和0．0跃迁相对强度急剧增大，与聚集数计算结果吻合。以介孔材料MCM．41为基体，通过液相吸附法制备N，N-双十二烷基茈酰亚胺／MCM-41复合物，利用吸收光谱分析N，N-双十二烷基芄酰亚胺的负载状态。碱性条件下制备的MCM．41对N，N-双十二烷基茈酰亚胺吸附能力较低，在负载量低于5．0mg／g时，N，N-

4、双十二烷基舵酰亚胺以单分子形式负载于MCM-41表面，荧光光谱在536nm处存在强荧光发射峰。负载量高于10．0mg／g时，N，N．双十二烷基花酰亚胺在MCM．41表面形成聚集体。但生色团间的兀一兀作用力小，振动耦合作用弱，吸收光谱和发射光谱的0—0，0．1振动精细结构清晰，荧光强度随负载量升高而减小。以海泡石纤维为基体，通过液相吸附法制备N，N-双十二烷基花酰亚胺／海泡石纤维复合物，研究了海泡石纤维吸附N，N．双十二烷基茈酰亚胺的动力学过程，利用吸收光谱分析N，N．双十二烷基花酰亚胺的负载状态。海

5、泡石多孔纤维吸附N，N一双十二烷基茈酰亚胺过程服从General吸附动力学模型，室温下，速率常数l(n为0．11276，19-50℃温度区间吸附活化能为8．148kJ。负载量大于2．5mg／g时N，N．双十二烷基花酰亚胺在海泡石纤维上形成聚集体，生色团间的71；-冗作用力小，振动耦合作用弱，吸收光谱和发射光谱的0-0，o．1振动精细结构清晰。负载量大于3．34mg／g时形成激基缔合物，荧光光谱在630nm出现弱发射峰，其相对强度随负载量升高而增大。关键词：N，N。双十二烷基茈酰亚胺，MCM．41，海

6、泡石纤维，光谱表征HABSTRACTN，N—dodecylPerylenediimidederivates(DDPDI)areplanner7【一conjugatedmolecularwithrelativelyhighfluorescencequantumyieldsinmonomerstate．Insolidstateorevendensesolution，itwouldbestronglyquenchedduetothestrong7c-冗aggregation，whichwasagreatd

7、isadvantageinapplicationsoflightemittingmaterialswherethehighfluorescencequantumyieldsweredesired．PoropusSi02materials，owingtotheirlagersurfaceareasandporousvolumes，areoneofthemostpromisinghostsforincorporatingN，N—dodecylperylenediimideintotheporestoob

8、tainDDPDImonomerinsolidstate，whichwouldhavepotentialapplicationinlight—emittingmaterials．ThespectraofDDPDIlocatedintheporous，however,willboardenorshfitduetotheeffectoftheinorganicframeworkofporousSi02，whichgeneratesaconsiderabledifficul