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时间:2019-02-06
《烷基苝酰亚胺多孔siolt2gt复合材料制备及光谱表征》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、摘要N,N-双十二烷基茈酰亚胺(DDPDI)是一种具有弘共轭结构的平面型分子,单分子状态时荧光量子效率很高。在高浓度溶液和固体中极易形成兀-兀聚集体导致荧光淬灭。多孔Si02具有较大的比表面积和孔容,是一种良好的载体。以多孔Si02为载体,制备单分子态N,N-双十二烷基茈酰亚胺/多孔Si02复合材料在发光材料领域具有潜在的应用价值。无机骨架的作用导致N,N.双十二烷基花酰亚胺光谱宽化或移动,很难根据N,N-双十二烷基茈酰亚胺单分子光谱线型表征其在多孔Si02上负载状态。本论文将N,N.双十二烷基茈酰
2、亚胺分别负载在介孔材料MCM.4l和海泡石纤维中,用X.射线衍射、透射电镜、扫描电镜、N2一吸附等技术表征了复合物的结构,采用吸收光谱和发射光谱研究N,N-双十二烷基菲酰亚胺的负载状态。采用吸收光谱和荧光光谱分析了N,N一双十二烷基茈酰亚胺在甲’苯溶液中聚集时不同电子振动态之间的跃迁相对强度的变化规律,提出了根据0.1和0.0跃迁强度比值判断聚集体形成的方法。同时,根据等平衡常数模型,通过对吸收光谱数据的最小二乘拟合得N,N.双十二烷基茈酰亚胺聚集过程的平衡常数K为4.45x104L/mol,计算了
3、聚集数(Xn)的比例随浓度的分布。单分子状态下,吸收光谱0一l和0.0跃迁相对强度恒定,约为0.670;随着二聚体形成,0—1和0.0跃迁相对强度逐渐增大,当三聚体、四聚体等高聚体形成时,0—1和0.0跃迁相对强度急剧增大,与聚集数计算结果吻合。以介孔材料MCM.41为基体,通过液相吸附法制备N,N-双十二烷基茈酰亚胺/MCM-41复合物,利用吸收光谱分析N,N-双十二烷基芄酰亚胺的负载状态。碱性条件下制备的MCM.41对N,N-双十二烷基茈酰亚胺吸附能力较低,在负载量低于5.0mg/g时,N,N-
4、双十二烷基舵酰亚胺以单分子形式负载于MCM-41表面,荧光光谱在536nm处存在强荧光发射峰。负载量高于10.0mg/g时,N,N.双十二烷基花酰亚胺在MCM.41表面形成聚集体。但生色团间的兀一兀作用力小,振动耦合作用弱,吸收光谱和发射光谱的0—0,0.1振动精细结构清晰,荧光强度随负载量升高而减小。以海泡石纤维为基体,通过液相吸附法制备N,N-双十二烷基花酰亚胺/海泡石纤维复合物,研究了海泡石纤维吸附N,N.双十二烷基茈酰亚胺的动力学过程,利用吸收光谱分析N,N.双十二烷基花酰亚胺的负载状态。海
5、泡石多孔纤维吸附N,N一双十二烷基茈酰亚胺过程服从General吸附动力学模型,室温下,速率常数l(n为0.11276,19-50℃温度区间吸附活化能为8.148kJ。负载量大于2.5mg/g时N,N.双十二烷基花酰亚胺在海泡石纤维上形成聚集体,生色团间的71;-冗作用力小,振动耦合作用弱,吸收光谱和发射光谱的0-0,o.1振动精细结构清晰。负载量大于3.34mg/g时形成激基缔合物,荧光光谱在630nm出现弱发射峰,其相对强度随负载量升高而增大。关键词:N,N。双十二烷基茈酰亚胺,MCM.41,海
6、泡石纤维,光谱表征HABSTRACTN,N—dodecylPerylenediimidederivates(DDPDI)areplanner7【一conjugatedmolecularwithrelativelyhighfluorescencequantumyieldsinmonomerstate.Insolidstateorevendensesolution,itwouldbestronglyquenchedduetothestrong7c-冗aggregation,whichwasagreatd
7、isadvantageinapplicationsoflightemittingmaterialswherethehighfluorescencequantumyieldsweredesired.PoropusSi02materials,owingtotheirlagersurfaceareasandporousvolumes,areoneofthemostpromisinghostsforincorporatingN,N—dodecylperylenediimideintotheporestoob
8、tainDDPDImonomerinsolidstate,whichwouldhavepotentialapplicationinlight—emittingmaterials.ThespectraofDDPDIlocatedintheporous,however,willboardenorshfitduetotheeffectoftheinorganicframeworkofporousSi02,whichgeneratesaconsiderabledifficul
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