柚皮基活性炭制备及吸附应用机理研究 (1)

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1、分类号密级公开UDC编号博士学位论文柚皮基活性炭制备及吸附应用机理研究张华学科专业制糖工程指导教师张学洪教授论文答辩日期学位授予日期答辩委员会主席论文评阅人广西大学学位论文原创性和使用授权声明本人声明所呈交的论文,是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除已特别加以标注和致谢的地方外,论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的研究成果,也不包含本人或他人为获得广西大学或其它单位的学位而使用过的材料。与我一同工作的同事对本论文的研究工作所做的贡献均已在论文中作了明确说明。本人在导师指导

2、下所完成的学位论文及相关的职务作品，知识产权归属广西大学。本人授权广西大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权保存并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本学位论文属于：□保密，在年解密后适用授权。□不保密。(请在以上相应方框内打“√”)论文作者签名：日期：指导教师签名：日期作者联系电话：电子邮箱：柚皮基活性炭制备及吸附应用机理研究摘要活性炭一般具有

3、孔隙发达、比表面积大、表面官能团丰富和活性高等特点，是水处理中应用非常广泛的吸附剂。国内外开展了大量有关活性炭制备及其用于含重金属废水、印染废水等处理的研究。然而，采用煤炭和其他不可再生资源制备活性炭成本很高。为了寻找制备活性炭原料的新来源，不少学者把目光投向来源广泛、再生性强以及无二次污染的农业废弃物。柚子是我国主要水果之一，在南方许多地区大量种植。通常柚皮未被利用就直接丢弃。目前有关以柚皮为原料采用氯化锌活化法制备活性炭，并进行污水处理的研究尚未见报道。本文以柚皮为原料，采用氯化锌活化法制备

4、柚皮基活性炭，并针对不同典型污染物进行了吸附处理研究。通过红外光谱、X射线衍射、扫描电子显微镜等分析方法和吸附动力学、热力学等理论，系统研究了柚皮基活性炭物理化学性质，以及吸附废水中氨氮、磷、碱性染料亚甲蓝、酸性染料刚果红和六价铬的机理，并讨论了pH、温度和吸附时间等因素对吸附容量的影响。主要研究结论：（1）利用农业废弃物柚子皮为活性炭原料，采用ZnCl2活化法制备柚皮基活性炭，设计正交试验确定最佳制备工艺条件：ZnCl2溶液质量分数20%，液料质量比为3.0∶1，活化温度和时间分别为500℃、

5、80min。所得柚皮基活性炭得率为35.36%，碘吸附值为851mg/g。其BET比表面积为231045m/g，孔容积为7.471cm/g，孔平均直径为1.430nm。红外光谱分析结I果说明，柚皮基活性炭表面主要存在羟基、羧基、胺基和吡喃酮等官能团。样品的零电点为5.67。（2）利用柚皮基活性炭处理含Cr（VI）废水。研究结果表明，吸附时间12h达到吸附平衡，在pH等于1.0时，吸附效果最好。Temkin和Langmuir模型可以很好地描述Cr（VI）吸附过程；Langmuir单分子层饱和吸附量

6、达到145.47mg/g。根据Dubinin–Radushkevich模型计算的吸附自由能为9.93、17.72和20.82kJ/mol，Cr（VI）吸附以化学吸附为主。准二级动力学模型能很好地拟合柚皮基活性炭吸附Cr（VI）的动力学实验数据。颗粒内扩散模型和Boyd模型研究表明，膜扩散系数和孔扩散系数均值分别-132-122为3.72×10cm/s和5.99×10cm/s，吸附过程由膜扩散和颗粒内扩散共同控制，膜扩散为主控步骤。柚皮基活性炭吸附Cr（VI）的ΔG在-0.32kJ/mol和-20

7、.06kJ/mol之间，ΔH在39.85kJ/mol和342.93kJ/mol之间，ΔS在134.91kJ/（mol·K）和829.51kJ/（mol·K）之间，说明吸附是一个自发吸热熵增过程。吸附机理主要涉及几方面作用：活性炭表面带电基团（羟基、羧基和胺基）通过静电引力吸附Cr（VI）离子；吸附的Cr（VI）离子在强酸条件下还原为三价铬，一部分进入溶液系统，一部分与炭基质发生反应形成螯合物。（3）利用柚皮基活性炭处理含碱性染料亚甲蓝（MB）废水。吸附初期吸附速率很快，2h后吸附基本平衡。pH2

8、.0~10.0范围吸附量无明显变化。Temkin和Langmuir模型可以很好地描述MB吸附过程，Langmuir单分子层最大饱和吸附量达到234.26mg/g。根据Dubinin–Radushkevich模型计算吸附自由能均值为18.53kJ/mol，MB吸附以化学吸附为主。准二级动II力学模型能够很好地描述柚皮基活性炭吸附MB的动力学实验数据。颗粒内扩散模型和Boyd模型分析表明，膜扩散系数和孔扩散系数均值分别为-122-1022.85×10cm/s和2.30×10cm/s，吸附过程受膜扩散