三维石墨烯组装体杂化材料的可控制备及性能研究

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1、独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机

2、构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要随着纳米技术的迅速发展，结构单一的纳米材料已经难以满足科学进步的需要，寻找具有更加优异性能的杂化纳米材料成为纳米材料科学的必然发展趋势。石墨烯基杂化纳米材料在电化学能量储存、催化、传感等领域中具有非常广泛的应用。然而二维石墨烯片层容易团聚的特点降低了传质传荷速率，限制了进一步的发展应用。整合二维石墨烯片层形成具有微纳米结构的三维石墨烯组装体可以实现纳米材料在宏观器件中内嵌，从而拓宽其实际应用范围。本论文以水热形成的石墨烯组装体（GM）

3、为载体，设计出具有良好离子和电子传递特性的石墨烯基杂化材料，并系统探讨其在葡萄糖传感及能量储存转换方面的应用。（1）采用加压渗滤法实现GM和金属氧化物纳米粒子的有效复合。此方法在不破坏石墨烯三维网络结构的基础上，能够大大提高非碳组分负载量。连续多孔的结构提供了畅通无阻的离子和电子传输通道。三维结构有效避免了石墨烯片层团聚，提高了石墨烯表面积及金属氧化物纳米颗粒的利用率。将材料用于非酶葡萄糖传感器后，表现出低的检测极限和高的灵敏度。（2）为进一步验证三维石墨烯组装体微观结构对电化学离子和电子传递过程的影响，我们研究了三维石墨烯组装体-NiO在超级电容器方面的应用。三电极和

4、两电极测试均表明该杂化材料具有高的容量性能、倍率性能及循环性能。（3）采用集成蒸发-冻干的组合干燥方法调控石墨烯组装体杂化材料微观孔结构，并将其用于锂硫电池正极材料。石墨烯微孔结构限制了锂硫电池穿梭效应，而介孔加快了电子及离子传输，两者协同效应提高了锂硫电池的倍率性能和循环稳定性。综上所述，三维石墨烯组装体构建的碳基网络可以提高非碳材料的电化学性能，实现对传质和传荷过程的优化，在电化学领域方面有着非常广阔的应用前景。关键词：三维石墨烯基组装体电化学传感器电化学电容器锂硫电池万方数据ABSTRACTWiththefastdevelopmentofnanomaterials

5、,seekinganddesigninghybridstructurewithfascinatingpropertiesisthetrendtomeettherequirementsofthedevelopmentofscienceandtechnology.Hybridnanomaterialseffectivelyinherittheadvantagesofdifferentcomponents,andthusexhibitappealingsynergisticeffect.Graphene-basedhybridnanomaterialsshowgreatpot

6、entialinmanyfieldsduetoitsprominentphysicalandchemicalproperties,suchaselectrochemicalsensing,energystorageandconversion,catalystandsoon.However,theinevitableaggregationofthegraphenesheetsalwaysinduceslargemassandelectrontransferresistance.Assemblingindividualtwo-dimensionalgrapheneintom

7、acroscopicdevicesgreatlyimprovesthemassandelectrontransferkineticbyformingacontinuousconductivecarbonframework.Thisdissertationmainlyfocusedondevelopingthree-dimensional(3D)graphene-basedhybridnanomaterialsandinvestigatingtheirapplicationsinelectrochemicalapplications.Ave