中国科学院研究生院博士学位论文

中国科学院研究生院博士学位论文

ID:32354780

大小:1.89 MB

页数:154页

时间:2019-02-03

中国科学院研究生院博士学位论文_第1页
中国科学院研究生院博士学位论文_第2页
中国科学院研究生院博士学位论文_第3页
中国科学院研究生院博士学位论文_第4页
中国科学院研究生院博士学位论文_第5页
资源描述:

《中国科学院研究生院博士学位论文》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在工程资料-天天文库

1、分类号O64密级公开UDC541.1编号200418003808088中国科学院研究生院博士学位论文离子热合成分子筛中水和有机阳离子的影响马怀军指导教师林励吾院士、田志坚研究员中国科学院大连化学物理研究所申请学位级别博士学科专业名称物理化学论文提交日期2008.8.27论文答辩日期2008.11.4培养单位中国科学院大连化学物理研究所学位授予单位中国科学院研究生院答辩委员会主席肖丰收教授DissertationofDoctoralDegreeClassof2004EffectofWaterandOrganicCationsontheIonothermalSynth

2、esisofMolecularSievesGraduateStudent:HuaijunMaSupervisors:Prof.LiwuLinProf.ZhijianTianStateKeyLaboratoryofCatalysisDalianInstituteofChemicalPhysics,ChineseAcademyofSciencesAugust2008摘要i摘要分子筛在工业上存在着广泛的应用,因而研究分子筛的合成同时具有重要的科学和应用意义。分子筛的合成是一个包含了多个物种的多个反应的复杂过程,迄今为止研究者们对它的认识还很不充分。离子热合成是分子筛合成

3、的一种新方法。本论文用离子热合成的方法分别研究了分子筛合成过程中两个基本的问题:水和有机阳离子的影响。首次实现了在完全不含水的离子热合成体系(AlOOH-NH4H2PO4-NH4F-[C2mim]Br/[C4mim]Br)中制备磷酸铝分子筛。合成过程具有明显的液相转变机理的特点。原料间反应(如磷源与铝源间的反应)生成的微量水诱导了活性中间物种的生成、传递与转化,晶化是一个自催化的过程。首次明确地证明了反应剂量的水的加入对分子筛的晶化过程具有显著的促进作用。当合成体系AlOOH-NH4H2PO4-NH4F-[C2mim]Br/[C4mim]Br中没有水加入的时候,晶

4、化反应以缓慢的速度进行;一旦加入反应剂量的水(H2O/Al=1,摩尔比),晶化过程的诱导时间就发生了明显的缩短。这就证明水直接-参与并促进了晶核的生成与晶体的生长。反应计量的氟(F/Al=0.2,摩尔比)的加入同样能够起到加速分子筛晶化过程的作用。此外,氟离子的加入还影响到了产物的选择性,起到了助结构导向剂的作用。成功地将离子热合成分子筛的适用范围由磷酸铝扩展至磷酸镓,得到了GaPO4-a、Cloverite和GaPO4-LTA三种磷酸镓多孔材料。在离子液体[C2mim]Br中制备了GaPO4-LTA的完美大单晶(400µm)。离子液体[Cnmim]Br(n=2~

5、6)烷基链长的变化引起了产物的结构类型、晶粒大小和形貌特点等一系列的变化。关键词:离子热合成,分子筛,结构导向剂,大单晶,微波加热iiAbstractAbstractHuaijunMa(PhysicalChemistry)DirectedbyProf.LiwuLinandProf.ZhijianTianMolecularsievesarewidelyusedinindustry,sostudyofthesynthesisprocessofmolecularsievesisofgreatinterstinthefieldsofbothscienceandpracti

6、ce.Thesynthesisofmolecularsieveincludsmanyspeciesandmanyprocesses,andithasnotbeenunderstandedclearlybyresearchersuntilnow.Ionothermalsynthesisisanovelmethodforthepreparationofmolecularsieves.Inthepresentwork,ionothermalsynthesiswasusedtostudytwobasicissuesinthesynthesisprocessofmolecu

7、larsieves:theeffectofwaterandorganiccations.Forthefirsttime,AlPO4molecularsieveswerepreparedinanunhydrousionothermalsynthesissystemAlOOH-NH4H2PO4-NH4F-[Bmim]Br/[Emim]Br.Thesolution-mediatransformationwasmostprobableratherthansolid-phasetransformation.Traceamountofwater,whichwouldorigi

8、nfrom

当前文档最多预览五页,下载文档查看全文

此文档下载收益归作者所有

当前文档最多预览五页,下载文档查看全文
温馨提示:
1. 部分包含数学公式或PPT动画的文件,查看预览时可能会显示错乱或异常,文件下载后无此问题,请放心下载。
2. 本文档由用户上传,版权归属用户,天天文库负责整理代发布。如果您对本文档版权有争议请及时联系客服。
3. 下载前请仔细阅读文档内容,确认文档内容符合您的需求后进行下载,若出现内容与标题不符可向本站投诉处理。
4. 下载文档时可能由于网络波动等原因无法下载或下载错误,付费完成后未能成功下载的用户请联系客服处理。