k改性nial，nicoal类水滑石衍生复合氧化物催化分解n2o

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1、烟台大学硕士学位论文摘要N2O是一种温室气体，温室效应潜值（GWP）为310，存留时间约120年，对大气臭氧层还有破坏作用。随着已二酸、硝酸合成等化学工业的发展，人为排放的N2O浓度呈上升趋势，因此开发N2O的消除技术是一项十分紧迫和有意义的工作。催化分解法是消除N2O的一种经济适用的方法，即在催化剂的作用下将N2O分解为对环境无害的氧气和氮气，已报道的催化剂有负载型贵金属、离子交换分子筛、过渡金属氧化物等。在过渡金属氧化物中，NiO、Co3O4的催化活性较高，但比表面积较低、催化活性稳定性有待进一步提高。利用水滑石合成法可以制备出比表

2、面积较高的复合金属氧化物，有望提高催化剂的催化性能。为了减弱催化剂表面活性位对氧原子的吸附强度，加快表面活性氧原子的脱附和N2O分解，提高催化剂活性，本论文制备了K改性NiAl、NiCoAl衍生复合氧化物系列催化剂，用于N2O分解反应，对影响催化剂活性的制备参数（类水滑石组成，基体的预处理方式，助剂类型、前驱物及负载量，焙烧温度等）进行了优化，用AES、FTIR、BET、XRD、H2-TPR、XPS等技术对催化剂进行了结构表征，获得了如下结果：（1）在NiAl、NiCoAl复合氧化物表面加入适量的碱金属助剂，减弱了表面Ni-O、2+3+

3、Co-O化学键强度，促进了催化剂表面Ni、Co的还原，提高了催化剂活性。（2）K2CO3溶液浸渍焙烧态NiAl类水滑石（NiAl复合氧化物）制备的催化剂活性高于K2CO3溶液浸渍新鲜类水滑石制备的催化剂。（3）K/NiAl催化剂的最佳制备参数为：400℃预焙烧NiAl类水滑石（Ni/Al=2.7，原子比），制得NiAl复合氧化物，等体积浸渍K2CO3溶液，K的负载量为K/Ni=0.1，400℃再焙烧。（4）K/NiCoAl催化剂的制备参数为：400℃预焙烧NiCoAl类水滑石，制得NiCoAl复合氧化物，等体积浸渍K2CO3溶液，K的负

4、载量为K/(Ni+Co)=0.05，400℃再焙烧。关键词：N2O催化分解，类水滑石，NiAl复合氧化物，NiCoAl复合氧化物，K改性催化剂，催化活性I烟台大学硕士学位论文AbstractN2Oisoneofthemostimportantgreen-housegases,whichhasaglobalwarmingpotential(GWP)of310andanatmosphericlifetimeof120a.Inaddition,N2Oisacontributortothedestructionofozonelayerinthe

5、stratosphere.AstheconcentrationofN2Oisincreasing,itisstronglyrequiredtodestructtheN2Oemittedfromtheindustrialprocesssuchasadipicandnitricacidsynthesis.CatalyticdecompositionofN2Otonitrogenandoxygenhasbeenconsideredasaneconomicalandpracticalmethod.Itisreportedtheusualcata

6、lystsforN2Odecompositionaresupportednoblemetals,ion-exchangedzeolites,andtransitionalmetaloxides.Ofthetransitionalmetaloxides,NiOandCo3O4areactiveforN2Odecomposition,buttheirsurfaceareaandstabilityisnothigh.Relatively,NiAl-,CoAl-mixedoxideswithhighsurfaceareaderivedfromh

7、ydrotalcite-likecompounds(HLCs)arepromisingtobemoreactiveandstablecatalystsforN2Odecomposition.AsfarasthemechanismofN2Ocatalyticdecompositionisconcerned,itisreportedthattherate-determiningstepisdesorptionofactiveoxygenspeciesproducedfromN2Odecompositionreaction.Ifthedeso

8、rptionofoxygenspeciescouldbepromotedthecatalystactivitywillbeimproved.Inthepresentthesis,aseriesofKmodi