γal2c2o2c3载体的扩孔、表面改性与催化应用

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1、中图分类号：China丫一AStudy0学科专业：化学工程与技术研究方向：化工材料作者姓名：王雅菁指导教师：赵瑞玉教授刘晨光教授二。一。年六月／㈣Y177787棚2纺StudyonthePore-enlargement，SurfaceModificationandCatalyticApplicationof7—-AluminaAThesisSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：WangYajingSupervisor：Prof．ZhaoRuiyuProf．LiuChengu

2、angCollegeofChemistry&ChemicalEngineeringChinaUniversityofPetroleum(EastChina)关于学位论文的独创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在指导教师指导下独立进行研究工作所取得的成果，论文中有关资料和数据是实事求是的。尽我所知，除文中已经加以标注和致谢外，本论文不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含本人或他人为获得中国石油大学(华东)或其它教育机构的学位或学历证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对研究所做的任何贡献均已在论文中作出

3、了明确的说明。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文作者签名：薹蟠日期．抄年易月如日学位论文使用授权书本人完全同意中国石油大学(华东)有权使用本学位论文(包括但不限于其印刷版和电子版)，使用方式包括但不限于：保留学位论文，按规定向国家有关部门(机构)送交学位论文，以学术交流为目的赠送和交换学位论文，允许学位论文被查阅、借阅和复印，将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，采用影印、缩印或其他复制手段保存学位论文。保密学位论文在解密后的使用授权同上。学位论文作者签名．．三蟠指导教师签鼍：彳耄死形融

4、日期：寸讹年占月V日日期：沙／。年多月牛日摘要本论文采用炭黑扩孔的方法制备出孔径较大且孔分布集中的v-A1203载体，利用ZSM．5和D分子筛纳米簇对其进行表面改性，并以其为载体制备加氢脱硫催化剂。载体扩孔方面，主要考察了炭黑类型、炭黑用量及炭黑分散性(如分散剂的化学结构、用量等)对十舢203孔径分布的影响；分子筛纳米簇的合成方面，在无碱金属离子存在的条件下，分别合成出含有ZSM．5和p沸石次级结构单元(或分子筛纳米簇)的溶液，主要考察了晶化温度、晶化时间、硅铝比等制备条件对分子筛纳米簇性质的影响；载体改性方面，

5、重点考察了改性前后载体的酸性、孔结构等表面性质的变化。论文采用XRD、IR、Py．IR、BET和NH3．TPD等手段进行了表征。结果表明，采用分散剂分散法可在较低炭黑用量下取得良好的扩孔效果，使y-A1203载体的孔径分布更集中于10～20nm或大于20nm的范围；在最佳制备条件下合成的纳米簇溶液澄清透明，无微孔分子筛微晶的生成，且其粒径较小，适合用于对y-A1203载体的改性，其中ZSM．5纳米簇的最可几粒径明显小于13纳米簇；经分子筛纳米簇改性后载体的酸性明显增强并出现一定B酸位，且孔结构无明显变化，其中ZS

6、M．5纳米簇改性样品较p纳米簇具有更强的酸性位和更均匀的分布。论文以分子筛纳米簇改性前后的Y．A1203为载体，制备负载型Ni．Mo加氢精制催化剂，并以DBT为模型化合物考察其加氢脱硫性能。结果表明，与传统y-A1203载体制各的催化剂相比，经分子筛纳米簇改性后，催化剂的酸性大大提高，活性组分的堆垛层数及片层长度明显增加，DBT在分子筛纳米簇改性催化剂上的转化率和脱硫率都大幅提高，反应途径虽然仍以氢解路径为主，但加氢路径所占比例明显增大，其中扩孔后载体对应的催化剂较扩孔前具有更高的加氢脱硫活性。关键词：分子筛纳米

7、簇，炭黑，扩孔，表面改性，加氢脱硫StudyonthePore-enlargement，SurfaceModificationandCatalyticApplicationofy—AluminaWangYajing(ChemicalEngineeringandTechnology)DirectedbyProf．ZhaoRuiyu&LiuChenguangAbstractInthispaper,they-A1203carrier、析tlllargeporediameterandappropriateporesize

8、distributionwasfirstlypreparedbyusingcarbonblackasenlargeagent，followedbythemodification谢thZSM一5andpzeolitenanoclustersrespectively，andusedasthesupportofthehydrodesulfurizationcatalysts．F