基于氧化铈纳米复合材料的制备与在电化学生物传感器中的应用

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1、曲阜师范大学硕士学位论文曲阜师范大学研究生学位论文原创性说明（根据学位论文类型相应地在“□”划“√”）本人郑重声明：此处所提交的博士□/硕士论文《基于氧化铈纳米复合材料的制备及在电化学生物传感器中的应用》，是本人在导师指导下，在曲阜师范大学攻读博士□/硕士学位期间独立进行研究工作所取得的成果。论文中除注明部分外不包含他人已经发表或撰写的研究成果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人和集体，均已在文中已明确的方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。作者签名：日期：曲阜师范大学研究生学位论文使用授权书（根据学位论文类型相应地在“□”划“√”）《基于氧化铈纳米复合材料的制备及在电化学生物

2、传感器中的应用》系本人在曲阜师范大学攻读博士□/硕士学位期间，在导师指导下完成的博士□/硕士学位论文。本论文的研究成果归曲阜师范大学所有，本论文的研究内容不得以其他单位的名义发表。本人完全了解曲阜师范大学关于保存、使用学位论文的规定，同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本，允许论文被查阅和借阅。本人授权曲阜师范大学，可以采用影印或其他复制手段保存论文，可以公开发表论文的全部或部分内容。作者签名：日期：导师签名：日期：I曲阜师范大学硕士学位论文摘要生物传感器是一门集合了生物、化学、物理、计算机、电子技术等学科相互交叉渗透发展而来的研究领域。生物传感器具有选择性好、操作简单、

3、分析速度快、和成本低等优点，并能在复杂体系中进行在线连续监测和活体分析。在临床治疗、环境监测、食品产业等领域得到了广大科研人员的重视和广泛应用。近年来，纳米技术引发了人类认知和工业发展的革命。其中纳米技术在生物传感器中领域的发展和应用成为全世界科学家关注的热点。将纳米材料应用于生物传感器的制备可以提高传感器的性能，特别是对无酶传感器和超薄介孔膜的构建产生深远和积极的影响。本论文研究了基于氧化铈的纳米复合材料和具有催化性能的超薄介孔膜的制备，并通过构建电化学生物传感器用于对甲醇、水合肼、葡萄糖、抗坏血酸、多巴胺、尿酸的检测。具体工作如下：(1)在第2章中，我们制备了金修饰的氧化铈纳米复合材

4、料。TEM图显示金纳米颗粒以直径约为5nm的球形结构修饰在氧化铈表面。制备的材料对水合肼具有很高的电化学催化活性，还证明了该材料在燃料电池中具有潜在的应用价值。另外，AuNPs-CeO2构建的电化学生物传感器对水合肼的检测具有较宽的线性范围。在CeO2表面固定其他的金属纳米粒子如Pt、Pd等并对这些纳米复合材料用做新型催化剂的研究将是我们实验室下一步的工作。（2）在第3章中，我们的研究内容是通过化学还原二价钯离子在二氧化铈表面沉积平均直径3至5纳米的钯纳米粒子以制备钯修饰二氧化铈纳米粒子(Pd-CeO2),并研究了Pd-CeO2对不同重要化合物（如葡萄糖，尿酸，抗坏血酸，多巴胺）的电化学

5、催化活性。与单纯由二氧化铈或钯修饰的电极相比，Pd-CeO2修饰电极对葡萄糖，尿酸，抗坏血酸，多巴胺等的氧化具有更高的催化活性。制备了一种无酶葡萄糖传感器用于葡萄糖的高灵敏度高选择性的检测。另外，在尿酸，抗坏血酸，多巴胺的混合物中，可明显观察到三者的峰差，从而可实现同时检测尿酸，抗坏血酸，多巴胺。Pd-CeO2修饰电极的良好性能使其在传感器及生物传感器设计方面有广泛应用。（3）在第4章中，我们的工作内容是通过一种简单的方法制备了Pt/Fe3O4-CeO2纳米复合材料，并用该材料构建的电化学生物传感器对甲醇在酸溶液中的电化学行为进行了研究，结果显示Pt/Fe3O4-CeO2能显著促进甲醇的

6、氧化，催化效率比Pt-CeO2的高出近4倍，并且该材料的抗毒化能力和稳定性较以前报道的材料具有明显改善。这表明该材料在直接燃料电池领域也具有很大的应用潜力。II曲阜师范大学硕士学位论文（4）在第5章中，我们通过电沉积法Pd纳米棒阵列修饰的溶胶—凝胶硅膜。在有源和表面活性剂的溶液中，膜能够在合适的电位条件下在电极表面进行自组装。合成的硅膜有大量有序、垂直于电极表面的介孔通道组成。在硅源中加入了PdCl2溶液后介孔通道成为生长Pd纳米棒阵列的模板，用扫描电镜（SEM）进行了表征。膜的电化学性质的研究通过对不同组分，例如葡萄糖，多巴胺和尿酸的检测完成。实验证明了该膜修饰的电极能够对葡萄糖进行无

7、酶催化，并在抗坏血酸，多巴胺，尿酸的共存体系中对多巴胺和尿酸进行无干扰同步检测。关键词：电化学生物传感器；纳米复合材料；电化学沉积；溶胶—凝胶；葡萄糖；抗坏血酸；多巴胺；尿酸III曲阜师范大学硕士学位论文AbstractBiosensorshavetobeanewly-interdisciplinaryandfrontierincludingbiology,chemistry,physics,computerandelectroni