以离子液体为模板剂合成介孔分子筛催化剂及活性评价

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1、武汉理工大学硕士学位论文以离子液体为模板剂合成介孔分子筛催化剂及活性评价姓名：陶玲申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张光旭20071101武汉理工大学硕士学位论文中文摘要介孔分子筛M41S一族是在水热体系采用超分子表面活性剂季铵盐作为多空硅酸盐的模板剂合成的一类介孔多功能材料。MCM．41介孔分子筛是41S一族中的典型代表，其孔道为一维结构，呈六方有序捧列，孔径大小均匀(1．5～10nm)，比表面积大(，>900m2／g)和吸附容量大(1>0．73m3／g)。易于有机分子的扩散、酸度可调整等特点，逐渐在催化领域显示出十分诱人的前景。离子液体是由特定的阳离子和阴

2、离子构成的绿色溶剂，具有与表面活性剂相似的结构，且具有分子定向组装功能。因此，在MCM-41的合成过程中，采用新型离子液体作为模板剂，提高MCM．41介孔分子筛合成过程中分子定向组装的有序性，以提高固体酸催化剂的选择性。本文研究的主要内容有：(1)合成出一系列的离子液体【C_。mim]Br(n=12，14，16，18，20)，讨论其作为模板剂对合成MCM．41的影响，首次从模板剂表面张力的角度来解释这一现象；采用XRD、IR和N2吸附．脱附等分析手段筛选性能优良的介孔分子筛MCM--41后进行扩孔研究，选取不同的扩孔剂、不同的配比，优化合成条件；(2)首次使用离子液体

3、[C。mim]Br-十六烷基三甲基溴化铵(CI．柚)复合模板剂体系，讨论模板剂配比、晶化温度、晶化时间和焙烧温度对合成MCM--41影响；(3)在十六烷基三甲基溴化铵．聚乙烯醇(P、A)复合模板剂体系下，考察模板剂配比、晶化温度和焙烧温度对合成MCM-41的影响；(4)在合成介孔分子筛MCM．41的条件的基础上，引入～原子形成AI．MCM-41分子筛，再将其浸渍在硫酸溶液中增加其酸度，优化浸泡液浓度、浸泡时问和焙烧温度三个主要影响因素的条件对催化活性的影响。实验结果表明：单一模板剂体系，使用【C16mimlBr为模板剂合成的MCM．4l综合性能最佳；三种扩孔剂中以三甲

4、苯与癸烷摩尔比1：1的混合物效果最优，可以将孔径提高到4．5rim；当以三甲苯与癸烷混合物作为扩孔剂时，介孔分子筛MCM-41的最佳合成工艺条件为：扩孔剂与模板剂摩尔比等于1．0；扩孔剂最佳的添加时问为在形成胶束溶液之后；晶化温度120℃。【Clanim]Br-CTAB复合模板剂，晶化温度为80℃，晶化时问为40h，焙烧温度为540℃，此条件下合成的MCM．41具有最佳的性能：利用【Clgnim]Br-CrAB复合模板剂为复合模板剂合成的AI．MCM．41制备超强酸催化剂S042／AI．MCM．41，其合成的最佳条件为：硫酸浸泡液浓度为0．25mol／L，浸泡时间为1

5、小时和焙烧温度为540℃。在合成乙酰水杨酸的反应中其催化活性比浓硫酸高三倍。关键词：新型离子液体，介孔分子筛，复合模板剂，催化活性武汉理工大学硕士学位论文AbstractMesoporousmolecularsievesM41S，whicharesynthesizedunderhydrothermalcrysmllizationwithquaternaryammoniumsurfactantsself-assembledbysilicate，ageollekindofporousmaterials．MCM-41ageatypicalone．Theyhaveadimen

6、sionofhexagonstructure，regelarlyranking,averageporediameter(1．5～10nm)，largesurface硼(≥900m2，g)andadsorbentvolume(>10．73m3／g)．ItisgraduallyexhibitingapromosingfutureincatalystOHthebaseofeasilydiffusingoforganicmoleculeandacidityadjustable．Ionicliquidhasthesamestructurewithsurfactantandmol

7、eculardirectionalassemblyfunction．InthehydrothermalsynthesisofMCM--41，ionicliquidandcompoundtemplateofionicliquidandCTABwereemployedasnoveltemplateinthepreparationofMCM-41toimprovetheorderingofmoleculardirectionalassembly．Inmypaper,ourresearchincludesfollowing：(1)thesynthesisan