季铵盐双子表面活性剂及两亲性嵌段聚醚酯在空气-水界面上单分子膜的研究 (1)

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1、四川大学博士学位论文题目奎壁垒墨±叁重重：丝型垦亟童：垦壅垦銎墼!!奎窒生查叠亟占整盆±隧丝堑塞作者堑垒堡一完成日期!!!§生!星专季铵盐双子表面活性剂及两亲性嵌段聚醚酯在空气一水界面上单分子膜的研究材料学专业研究生杨红伟指导教师吴大诚双子表面活性剂是通过一个连接基将两个传统表面活性剂分子在其头基或接近头基处连接在一起而形成的一类发展较快的新型表面活性剂。与传统表面活性剂相比，双子表面活性剂具有更高的表面活性，能更有效的降低溶液的表面张力，更容易聚集生成胶束，具有较低的Krafft点，优良的润湿性能等，己成为国际胶体科学领域和工业应用的研究热点之一。季铵盐双子表面活性剂是一

2、种目前研究较多的、重要的阳离子双子表面活性剂。与单季铵盐相比，双季铵盐具有更高的表面活性、更强的杀菌性能、生物降解性好、毒性低等优异的性能。当前，限制双子表面活性剂大规模应用的主要因素是其昂贵的价格，而与合适的廉价表面活性剂复配可能会产生明显的协同效应，因此探索双子表面活性剂与普通表面活性剂进行复配使用，研究它们混合体系的表面性质已经受到人们的广泛关注。近年来，利用Langmuir膜天平研究双子表面活性剂单分子膜在界面上的吸附行为，并借助先进的仪器观察它们聚集形态，这在表面科学中具有重要的理论和实际意义。LB膜技术是获得超薄有序分子膜的一个有效手段，可以实现分子水平上的组装

3、。能制备厚度精确可控、结构明确、各向异性的单分子膜和多层膜，是目前人们所能制备的最紧密、缺陷最少的超分子薄膜。Langmuir膜天平是制备LB膜常用的仪器，也是研究分子的尺寸和排列方式的一种重要方法。早在20世纪30年代，科学家们用它来研究小分子的单分子膜及LB膜，但因小分子LB膜的耐热性和力学强度差，限制了其应用。后来，人们开始研究聚合物单分子膜和LB膜，并取得突破性进展。近年来，由于聚氧乙烯(PEO)具有表面活性、生物可降解性、无毒等特点，在生物技术和医学材料上有着广泛应用，因此利用Langmuir膜天平研究含有PEO的接枝、嵌段和星型共聚物单分子膜在界面上的表面性质、

4、聚集形态已经引起人们的研究兴趣。本论文利用Langmuir膜天平主要研究了季铵盐双子表面活性剂以及含PEO的两亲性嵌段聚醚酯在空气一水界面上的单分子膜。从季铵盐双子表面活性剂单分子膜的1r-A等温线分析了它们在界面上的构象，并且通过它们的静态弹性、动态弹性，进一步讨论了分子间的排列情况。为了寻找一种合适的表面活性剂与季铵盐双子表面活性剂复配，以期达到双子表面活性剂广泛应用的目的，我们又研究了季铵盐双子表面活性剂与其它表面活性剂的混合单分子膜。以混合膜的牙4等温线为基础，与对应的普通表面活性剂相比较，讨论了混合膜的平均分子面积与理想混合膜的偏差，表面过剩混合自由能以及相互作用

5、参数，分析了混合膜的相容性。最后研究了不同硬链段比例的含PEO两亲性嵌段聚醚酯在空气一水界面上单分子膜的蒯等温线，随着嵌段聚醚酯硬链段比例的增大，单分子膜的凝聚性增强，比较了这些两亲性嵌段聚醚酯单分子膜的静态弹性和动态弹性，并且讨论了它们在不同表面压下的循环曲线、表面压与时间的变化关系，揭示它们单分子膜的稳定性，提供了制备LB膜的基础。本论文的主要研究工作为：1．首先研究了非离子表面活性剂脂肪醇聚氧乙烯醚(CIsE20)分别与三种长链脂肪醇(正辛醇、十二醇、十八醇)在空气一水界面上混合膜的7r-A等温线。通过比较不同摩尔比的C18E20与脂肪醇混合膜的7r-A等温线，分析了

6、它们在空气一水界面上混合膜的凝聚性。结果表明，在C18E20中加入脂肪醇可以改变单分子膜的凝聚性，并且加入脂肪醇的摩尔分数越大，混合膜的稳定性越强。这是由于c18E20的疏水碳链为C18，混合膜中脂肪醇的碳原子数与C18E20的疏水链相近程度越高，则混合膜越凝聚。当十八醇与C18E20的摩尔比大于3：l混合时，混合膜在高表面压下显示为较好的相容性。2．着重研究了季铵盐双子表面活性剂12．2-4、12．2．8、12-2．12、12-2-16以及传统阳离子表面活性剂D1'AB在空气一水界面上形成单分子膜的zr-A等温线。实验结果表明，12．2-8、12．2．12、12．2-16

7、比DTAB单分子膜的分子极限面积大，12．2．4的分子极限面积接近DTAB的，并且双子表面活性剂的崩溃压高于DTAB的。这意味着单分子膜在凝聚态时分子的构象不同，12．20的一条疏水链浸入水中，另一条疏水链直立在水面上，与DTAB的取向相似，而12．2-8、12．2．12、12—2一16的两条疏水链脱离水面，朝向空气，呈“u”型构象。它们单分子膜的静态弹性大小依次为12．2．4<12．2．8<12．2．12<12．2．16，表明双子表面活性剂的静态弹性与它的疏水链长度有关，即疏水链越长它的静态弹性越大。同样，季铵盐