双核酞菁钴磺酸盐脱硫脱氰催化剂改性的研究

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1、独创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师指导下独立进行研究工作所取得的成果。据我所知，除了特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果。对本人的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确的说明。本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：龇学位论文使用授权书本学位论文作者完全了解东北师范大学有关保留、使用学位论文的规定，即：东北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权东北师范大学可以采用影印、缩印或其它复制

2、手段保存、汇编本学位论文。同意将本学位论文收录到《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》(中国学术期刊(光盘版)电子杂志社)、《中国学位论文全文数据库》(中国科学技术信息研究所)等数据库中，并以电子出版物形式出版发行和提供信息服务。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：龇日期：刍臣￡么。／夕学位论文作者毕业后去向：工作单位：通讯地址：指导教师签名：连至型1日期：趔：!：!?电话：Z型兰彰芦7邮编：——摘要本文以合成具有高催化活性、高选择性及高脱除效率的脱硫脱氰催化剂为目的，在原双核酞菁钴磺酸盐(P

3、DS)催化剂的组成结构上加以改进，合成出以双核酞菁钻磺酸盐为主要成份的新型脱硫脱氰催化剂。并通过活性及副盐的测定找到催化剂的最佳组成配比：双核酞菁钴磺酸盐与水杨酸络合锰的质量比为1：0．8—1：3。结合实验测定，探讨了催化剂浓度、脱硫溶液碱度及反应温度等因素对Na2S催化氧化反应的影响。研究结果表明：随着催化剂浓度的增加该催化反应的前20分钟吸氧体积逐渐增大，但整个反应过程的总的吸氧体积趋向于一定值；脱硫溶液碱度小于0．2N时，催化活性随碱度的增大而提高，当碱度大于0．25N时，催化活性随着碱度的增大而下降，在

4、0．2-0．25N范围内，催化剂的活性最高；反应温度越高，反应过程中产生的副盐也越高，反应温度控制在30—45℃范围内对脱硫反应较为有利。实验和生产实际均证明，合成的新型脱硫脱氰催化剂在催化活性、选择性及脱硫效率方面都比原催化剂(PDS)有所提高，更能较好地适用于现有的脱硫工艺。此外，还对H2S液相催化氧化反应的机理进行了探讨。通过电化学方法及光谱技术等手段对PDS催化Na2S氧化反应过程进行了研究，结果表明：催化反应过程中，分子氧与催化剂分子结合，且被活化成超氧负离子O’2；中心金属离子发生了价态变化。实验测

5、定和量子化学理论计算均表明，在催化反应过程中，催化剂分子本身发生了歧化反应形成催化电池，实现了底物(HS‘)与分子氧间的电子转移。其反过程为阴极反应02+Co(I)Pc_÷02’+Co(II)Pc阳极反应H2S。+Co(IlI)Pc—HS·+Co(II)Pc从而导致催化反应按自由基历程进行。最后，简单介绍了PDS法去除工业气体中H2S的脱硫工艺。关键词：双核酞菁钴磺酸盐；催化；脱硫；反应机理AbstractInthispaper,inordertosynthesizehighercatalyticactivit

6、y,selectivityanddesulfurizationefficiencycatalyzer,weimprovedtheprimarycomposingofthesulfonatedbinuclearcobaltphthalocyanine(PDS)andsynthesizedanewdesulfurizationcatalyzerwhichmajorelementwassulfonatedbinuclearcobaltphthalocyanine．Wefoundtheoptimalmolarratio

7、ofsulfonatedbinuclearcobaltphthalocyanineandsalicylicacidis1：O．8—1：3throughmeasuringtheactivityandvice-salt．ThefactorofaffectingcatalyticoxidationofNa2SWasdiscussedwiththedatasdeterminedinlaboratory,suchasconcentrationofthecatalyzer,alkalinityofthedesulfuriz

8、ationsolution，reactiontemperatureandSOon．1aboratorydataindicatedthatthevolumeofabsorboxygenturnlargeralongwithincreasingcatalyzerconcentrationinthereaction’Sfirst20minutes，whilethetotalvolumeofa