储氢材料中金属作用机理的研究

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1、论文题目：储氢材料中金属作用机理的研究作者姓名：杨敏建入学时间：2004年9月专业名称：矿物加工工程研究方向：煤转化理论及工艺指导教师：周仕学职称：教授论文提交日期：2007年5月论文答辩日期：2007年6月授予学位日期：STUDYONACTIONMECHANISMOFMETALINHYDROGENSTORAGEMATERIALADissertationsubmittedinfulfillmentoftherequirementsofthedegreeofMASTEROFTECHNOLOGYfromShandong

2、UniversityofScienceandTechnologybyYangMinjianSupervisor:ProfessorZhouShixueCollegeofChemicalandEnvironmentalEngineeringMay2007声明本人呈交给山东科技大学的这篇硕士学位论文，除了所列参考文献和世所公认的文献外，全部是本人在导师指导下的研究成果。该论文资料尚没有呈交于其它任何学术机关作鉴定。硕士生签名：日期：AFFIRMATIONIdeclarethatthisdissertation,subm

3、ittedinfulfillmentoftherequirementsfortheawardofMasterofTechnologyinShandongUniversityofScienceandTechnology,iswhollymyownworkunlessreferencedofacknowledge.Thedocumenthasnotbeensubmittedforqualificationatanyotheracademicinstitute.Signature:Date:山东科技大学硕士学位论文摘要摘

4、要本文研究反应球磨法制备镁碳储氢材料，即在镁中添加金属催化剂和经预处理的无烟煤，经充氢球磨制得储氢材料。通过透射电镜（TEM）、选区电子衍射（SAED），X射线衍射（XRD）、差式扫描量热分析（DSC）以及自行设计的排水装置等分析测试手段，着重研究了储氢材料中金属对其可磨性、粒度大小、储氢密度、吸放氢性能等的影响，在无烟煤的预处理过程中添加了Fe、Co、Ni三种金属，研究了所添加金属对材料储氢的影响，并在实验结果的基础上探讨了储氢材料中金属的作用机理。通过研究球磨不同Mg含量的镁碳储氢材料发现，Mg含量在50wt%

5、以上，物料在球磨过程中会产生粘附效应，且随着Mg含量的增加，这种粘附效应会增强；通过对材料储氢密度的测试发现，材料的储氢密度随着Mg含量的增加呈现一种先增大后减小的趋势，在Mg含量为60%时，储氢密度达到最大，如储氢材料60Mg40C的储氢密度为4.78wt%，60Mg(36C4Fe)的储氢密度为7.37wt%。TEM分析显示，储氢材料50Mg40C10Al经2h的氢气气氛下球磨，其平均粒径就可达30~50nm；SAED分析显示，添加Al的储氢材料50Mg40C10Al和60Mg30C10Al都形成了纳米晶和非晶结

6、构，而未添加Al的储氢材料85Mg15C在粒度上明显较大；XRD分析显示，储氢材料50Mg40C10Al经充氢球磨后生成了新相MgH2。通过对储氢材料中金属催化作用的研究发现，金属催化剂促进材料球磨过程中的快速吸氢，加快材料的放氢速度，降低材料的放氢温度，提高材料的储氢密度，促进无烟煤在预处理过程中类石墨微晶结构的形成。金属催化剂对Mg-H2体系的催化作用为，降低Mg-H2氢化物的化学生成焓，使氢分子易于解离为氢原子；提供新的氢原子扩散通道，如界面、缺陷扩散，提高体相扩散速率；增加了材料的脆性，使之在吸放氢循环过程

7、中不断形成新的表面，增大材料的比表面积。关键词：镁，无烟煤，反应球磨法，储氢材料，催化I山东科技大学硕士学位论文摘要AbstractMg/Chydrogenstoragematerialswerepreparedbyreactivemechanicalgrinding,whichisresearchedinthispaper.Metalactivators,pretreatedanthraciteandmagnesiumweregrindedathydrogenatmosphere.Bytransmissionel

8、ectronmicroscope(TEM),selectedareaelectrondiffraction(SAED),powderX-raydiffraction(XRD),differentialscanningcalorimeter(DSC)aswellasself-deviseddrainage,theeffectsofmetalsongrindab