umoal弥散型燃料元件溶解回收工艺研究

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1、文章编号：0258-0926(2011)05-0054-05UMo/AI弥散型燃料元件溶解回收工艺研究任萌，李佳，刘锦洪，朱常桂(中国核动力研究设计院,成都,610041)摘要：以配制好的混合碱(NaOH和NaNO.O为UMo/AI弥散型燃料元件样品铝包壳和铝基体的溶解液，将不合格的UMo弥散型燃料元件的包壳和弥散基去除，并计算铀损失率；采用金相显微镜分析UMo合金粉末的粒度分布，并用X射线衍射分析其相结构与成分。初步实验结果表明：随看NaOH浓度增大，铀损失率增大；随着NaNOs浓度的増大，铀

2、损失率呈现先增大后减小的趋势；NaNO3浓度对铀的损失率彫响不大，铀的回收率高于99.3%；铝溶解后的UMo合金粉末粒度较小，部分铀已经被氧化成了UO2,需要进一步研究才能确定冋收得到的UMo合金粉末能否重新用于燃料元件的生产。关键词：UMo/AI弥散型燃料；混合碱；铀回收中图分类号：TL241.1文献标志码：A1、八■亠•冃IJ5在UMo合金燃料元件生产过程中，必然会出现部分化学成分或结构性能不合格的产品，出于经济性和安全性的考虑，须对这些不合格产品进行合理回收。本文所讨论的方法是将不合格的U

3、Mo/AI弥散型燃料元件的包壳和弥散基去除，得到UMo合金的粉末并检验其化学成分和结柩性能，检验合格后可重新用于燃料元件的生产。调研与初步论证的结果表明，该方法步骤简单，产生的废液量较少。目前，UMo弥散型燃料元件一般都采用铝合金作为燃料板包壳，铝粉作为UMo合金粉末的弥散基体。在常规乏燃料后处理过程中，对于铠合金包壳的乏燃料元件，化学碱溶法去壳适应性比较强，可以处理多种燃料，而且具有设备密封性好、气溶胶不易向外扩散等优点，在核燃料后处理应用中得以不断发展。因此，使用碱溶法去除UMo/AI弥散型

4、燃料元件的铝合金包壳和铝粉基体是适宜的，该方法为UMo/AI弥散型燃料元件的乏燃料后处理工艺奠定了一定的技术基础。2实验原理铝作为UMo/AI弥散型燃料元件的包壳材料和弥散基体，具有两性特征，既溶于酸，又能裕于碱，而燃料芯体中的UMo合金对碱溶液呈惰性。因此，元件的铝包壳和铝基体可以用NaOH进行溶解，主要反应为：2A1+2NaOH+6H2O扯2NaAl(OH>+3H2口(1)根据反应式(1),只用NaOH溶解铝会产生大量的氢气，当氢气与空气的体积比为4%〜75%吋，达到着火点吋会引起爆炸。为了

5、保证操作过程的安全，在NaOH溶液中加入适量的NaNOs(混合碱)，可使产生的氢气量降低到最小。有NaNO3存在吋，反应为：8AI+5NaOH+3NaNO3+18H2Okl8NaAl(OH>+3NH?□(2)当氨与空气的体积比达到15.7%〜27.4%时也会发生爆炸，但爆炸极限范围比蛍气窄得多，容易控制，所以比较安全。金属铀对碱性溶液呈惰性，但其化学性质比较活泼，即使在碱性溶液中，金属铀在室温下也可以被水氧化。但是，铀和钳形成的合金淬火后含有介稳的Y相，这种Y相具有很低的均匀腐血速率，并且可以使

6、合金表而生成比金属铀表面更致密和更有黏着性的氧化膜，因此UMo合金能提高铀在高温水中的抗腐蚀性能⑴。但是在高泥水溶液中，因为水的腐蚀作用总会引起铀的少量溶解，因此在用NaOH溶解去除UMo/AI弥散型(3-1)(3-2)(3-3)燃料板的铝包売和铝基体时必然会带来少量铀的损失。主要反应如下：U+2H2O1CIUO2+2H2口2UO2+O2髡2UO32UO3+2OH->k_U2O?2D+H2O发生以上反应的原因是：UMo合金表面新生成的UO2不断地吸收氧，使氧与铀的摩尔比增大，在加热条件下，存在服

7、从对数速率规律（即氧化速率与时间的对数呈直线关系）的亚表面氧化阶段。已经证明，氧渗透到UO2的亚表面区域，氧化层组成为UCh。而UO3具有两性，既可以与酸反应，又可以与碱反应生成不溶于水的铀酸盐⑵，造成铀的损失。在实验过程中，选取合适的NaOH和NaNCh浓度可以有效降低铀的损失率。3实验内容3.1样品制备3.1.1燃料元件样品制备选择Mo质量分数为10%的U-Mo/Al弥散型燃料板作为研究对彖。根据实验要求将燃料元件板（U的质量浓度为6.5g/cm3）破碎成质量约为0.1g的细条状碎片，破碎后

8、先后用乙醇、丙酮对表面进行洗涤，放入玻璃干燥器内备用。3.1.2混合碱溶解液制备配制NaOH溶液（质量浓度为200g/L）和NaNO3溶液（质量浓度为200g/L）作为母液。3.2溶解冋收实验以混合碱为溶解液，将其配成NaOH浓度分别为20、50、80g/L以及NaNO3浓度分别为60、80、100g/L的溶解液样品共9个，每个样品各50mL,然后分别加入质量约为1.0g、大小约为10mmx2mm（长x宽）的燃料元件碎片，加热至95±2°C进行溶解。当燃料元件样品溶解平衡后，冷却、静置并进行过滤