反应温度对二恶英降解效率的影响

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1、反应温度对二噁英降解效率的影响目录目录1-11摘要1-11实验方法2-22实验结果与分析3-32.1热脱氯降解3-32.2光催化降解3-33结论4-64参考文献5-71摘要低温热脱氯工艺是一种常见的垃圾焚烧炉飞灰屮二噁英分解的技术，一方面可以高效脱除大部分二噁英，但是另一方面也容易产牛额外的二噁英。为进一步提高对二噁英的降解效率，本文将低温热脱氯工艺与TiO2/MoS2复合催化剂光催化降解技术相结合，研究反应温度对二噁英降解效率的彫响。文中设计的组合中,以lh/350°C热脱氯和2h光催化降解的效果最佳，对二噁英的组合降解效率可以达到85.28%,无害化处理效率则高达

2、96.01%,降解后的飞灰完全符合安全排放标准。关键词：低温热脱氯；TiO2/MoS2复合催化剂；组合降解；反应温度；二噁英目前，低温热脱氯工艺和柱撑材料光催化降解技术分别用于有机物降解的研究已非常成熟，但是将两者结合起来共同用于有毒物质二噁英无害化处理的研究仍是一片空白。因此，在这样的大背景下，文章将相结合，重点研究了反应温度对二噁英降解效率的影响。2实验万法正己烷、甲醇、石油醯（美国TEDIA公司，纯度为HPLC级）；去离子水（天晋试剂有限公司）；无水硫酸钠、二甘醇（上海萨恩化学技术有限公司）；氮气（武汉翔云气体有限公司，工业级）；聚氨酯泡沫、XAD-2树脂（北京

3、华兴科诺生物技术有限公司）；C-13—PCDD/Fs同位素二噁英标样购自美国剑桥同位素实验室；活性硅胶（青岛海洋化工厂，100—2000）；活性酸性氧化铝（上海五四化学试剂有限公司，100200目）；酸性硅胶及碱性硅胶的配制参考文献［小TiO2/MoS2复合催化剂的制备见参考文献［2］。试验中采用的飞灰取自国内某医疗垃圾焚烧炉布袋除尘器，实验装置如图1。对飞灰的低温加热处理在小型石英管的管式反应炉内进行，反应温度250〜350°C,反应时间60min,氮气流速200ml/min,加热结束后收集二噁英，制备二噁英储备液。取用占飞灰垂量1%的Ti02/MoS2复合催化剂放

4、人到二噁英储备液中，混合均匀，然后置于通风橱中等待二噁英储备液中的溶剂充分挥发，形成含二噁英的Ti02/MoS复合催化剂。加入去离子水，超声振荡lOmin,含二噁英的Ti02/MoS2复合催化剂颗粒均匀分布在水屮，形成TiO2/MoS2复合催化剂悬浊液。在化学反应仪中对该悬浊液光照，保持磁力搅拌器对悬浊液的不断搅拌，使二噁英发生降解，反应温度60°C,pH值7.0,光强2.5mw/cm2o29fO(I•a1•氮气源；2流量控制计；3.石英反应器；4.石英棉；5.飞灰；6.加热炉；7.温度计；8.冲击滤尘器；9.玻璃纤维过滤器；10.聚氨酯泡沫收集；11.清洗瓶；12.

5、冷浴环形器；13.冷管；T14.树脂收集；15.二甘醇收集图1飞灰中二噁英热处理试验装置实验结束后，向悬浊液中加人1O

6、1L的17种C・13同位素内标，高速离心30min,倾去上层水相后，向剩下的Ti02/MoS2沉淀中加人10mL甲醇，然后进行超声振荡2h,使吸附在Ti02/MoS2沉淀上的二噁英转移到甲醇溶液屮Z后，再次离心分离20min,将甲醇溶液转移至lOOmL分液漏斗中，加10mL石油瞇、30mL水，振荡分离。石油瞇中加人无水硫酸钠以除去水分，用高纯氮气和缓吹干，加人10

7、iL的回收率标，进人美国Finnigan公司生产的Voyager高分辨气相色谱对氏分辨

8、质谱仪进行二噁英检测。3实验结果与分析3.1热脱氯降解原始飞灰在低温热脱氯工艺处理过程中，高氯代兰苯并恶英/咲喃的热降解效率要高于低氯代二苯并恶英/咲喃，且多氯代二苯并恶英(PCDDs)与多氯代二苯并咲喃(PCDFs)的热降解效率相当，这个结果与文献基木一致［3］。高氯代二苯并恶英(HpCDD和OCDD)发生脱氯/加氢反应生成低氯代二苯并恶英同系物(TODD和PeCDD)，说明热脫氯二噁英过程中存在着明显的脫氯过程。Chang等［3］在研究氧含量对垃圾焚烧炉中飞灰生成二噁英的影响时，指出：即使是在氮气氛下，飞灰中也能生成二噁英。从飞灰的元素组成可知，飞灰中含有deno

9、vo合成所需的C、0、Cl以及金属催化剂铜、铁等元素，再加上通入的氮气(纯度在99%)会携带部分空气；从实验温度可知，热处理试验温度符合denovo合成的最佳温度；所以在热处理实验过程中会额外生成部分二噁英。3.2光催化降解经过低温热脱氯工艺处理后，我们将收集的二噁英与TiO2/MoS2复合催化剂制备而成的悬浊液置于光化学反应仪中，进行光催化降解反应。光照结束后，测定悬浊液屮二噁英的浓度，如图2、图3、图4。图2对比给出了经250°C热脱氯与光催化降解组合处理前后二噁英同系物的浓度分布。经过lh,2h光照后，悬浊液中二噁英的浓度分别是原飞灰的3.01