金属-有机骨架材料mil-101对典型挥发性有机物vocs的吸附性能及机理

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1、浙江大学硕士学位论文金属--有机骨架材料MIL--101对典型挥发性有机物（VOCs）的吸附性能及机理姓名：孙茜申请学位级别：硕士专业：环境科学指导教师：杨坤201108浙江大学硕士学位论文摘要摘要苯系物、醛酮等典型挥发性有机物(VOCs)可以造成严重的环境污染，并对人体健康产生巨大危害。金属有机骨架材料MIL．101具有超高比表面积以及巨大的孔体积，在气体吸附方面具有很大的应用潜力。本文在合成具有超高表面积和孔体积的M几．101及测定其对典型VOCs的吸附等温线的基础上，研究了MIL一101对VOCs的吸附性能机理及水蒸气和甲苯对苯的竞争吸附。研究结果为金属有机骨架材料MIL一1

2、01吸附净化VOCs提供理论依据和技术支持。论文取得了一些有价值的成果：(1)MIL．101对丙酮及苯系物优秀的吸附性能，且丙酮及苯系物的饱和吸附体积与VOCs的分子横截面积之间存在负线性相关性。同时发现，MIL一101对进入其孔隙的VOCs分子的尺寸和形状具有选择性：丙酮、苯、甲苯、乙苯及对二甲苯以尺寸最小截面方式进入材料孔隙。间二甲苯和邻二甲苯以尺寸最大截面方式进入材料孔隙。二甲苯中甲基的排列方式及其空间位阻效应是决定它们进入M几一101孔隙的重要因素。(2)水蒸气与苯在M几．101上发生竞争吸附，导致苯在MIL．101上的吸附量随着相对湿度的增加而减小。在90％高湿度时，MI

3、L．101对苯的吸附量保持在655mg／g，是其在零湿度时饱和吸附量的68．6％，表明MIL一101在高湿度下仍能有效吸附净化VOCs。(3)苯与甲苯在MIL．101上发生竞争吸附，导致苯在M几．101上的吸附量随着甲苯相对压力的增加而减小。二者的竞争吸附行为符合理想溶液吸附理论。在低相对压力时，苯和甲苯的互溶作用会影响理想溶液吸附理论拟合的准确度。关键词：MIL-101；VOCs；吸附；竞争吸附；分子横截面积浙江大学硕士学位论文柚s—T⑧ABSTRACTVolatileorganiccompounds(VOCs)existedinambientenvironmentmaybrin

4、gonseriousenvironmentalandhealthrisksincludingphotochemistrysmog．Metal—organicframeworks(MOFs)MIL-101withextremelylargeporevolumeandhighsurfacearea，isahighlypotentialcandidateasadsorbentongasadsorption．Therefore，theexcellentMIL-101Washydrothermallysynthesizedinthispapertoexamineitsadsorptionpe

5、rformanceforVOCsandtheinfluencesofmolecularpropertiessuchassizeandshapeofVOCs．Meanwhile，theinfluencesofcompetitionadsorptionofwatervaporandtoluenetowardsbenzeneonMIL-101wasalsoinvestigated．AllstudiesinthispaperwasaimedtoprovidesometheoreticalbasisandtechnicalsupportforthesorptionandremovalofVO

6、Cscontamination．Themainresultsaleasfollows：1．MIL-101showssuperioradsorptioncapacityforacetoneandBTEX．AdsorptionofVOCsonMIL-101iscapturedbyaporefillingmechanism，showingthesizeandshapeselectivityofVOCmoleculesintoMIL-101pores．Theseprovestobeanegativelinearrelationshipbetweenthevolumeadsorptionca

7、pacityofVOCsandtheirmolecularcross-sectionalarea．Mostly,VOCmolecules，suchasacetone，●benzene，toluene，ethylbenzeneandp-xylene，enterintoMIL-IO1poreswiththeplanehavingtheminimumdiameter．However,m—xyleneando-xyleneenterintotheM几一lOlporeswith