aln粉体及陶瓷的制备 结构与性能分析

《aln粉体及陶瓷的制备 结构与性能分析》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、优秀毕业论文国防科学技术_人学研究生院学位论文摘要A1N具有高的热导率性能，可作为混合集成电路基板材料的侯选者，已经引起越来越多的材料研究者关注。高质量的A1N粉体是制备高热导A1N陶瓷的前提，传统的碳热还原方法存在合成温度高等缺点，有必要对其进行改进以进一步优化工艺和降低生产成本，研究A1N粉体的烧结性能、降低AIN陶瓷的烧结温度是A1N基板应用的一个重要环节。本论文对碳热还原A1N微粉的合成、低温燃烧先驱体制备A1N纳米粉进行了研究，探讨了反应温度、气氛、不同铝源对碳热还原法合成A1N微粉的组成

2、和结构的影响；研究了先驱体在低温燃烧中的形成过程、影响因素和形成机理；研究了A1N粉体的烧结特性，对AIN陶瓷的高热导率和显微结构的关系进行探讨；研究了热压AIN体晶的择优取向。通过热力学计算，分析了采用碳热还原法合成A1N粉末的热力学趋势，绘制了各凝聚系统的热力学平衡相图，以此为指导，系统地研究了不同工艺参数对合成AIN物相、粒度和形貌的影响。AIN晶种和CaF2的最佳添加量分别为5Wt％年1]2．5～3．5Wt％左右。最佳氮气流量和压力分别为50ml／min和1．4X105Pa，AI(OH)3／

3、活性碳重量比为1：1，在石墨碳管炉中于15504C下保温6个小时制备出N=33．3Wt％，O=1．18Wt％，C=0．12Wt％的A1N粉体，其颗粒平均尺寸为2．5ixm。在1700～1800℃下保温1～4个小时以d—A1203(～25um)为铝源，利用碳热还原反应合成出含亚稳立方AIN相的复合粉体，随着反应的进一步进行，亚稳立方A1N相可转变为稳定的六方A1N相。结合TEM、XRD和DTA．TG分析，对碳热还原反应提出了一种新的反应机制。对硝酸铝．尿素．蔗糖(淀粉或葡萄糖)前驱体溶液进行低温燃烧，

4、可以获得呈原子级均匀混合的不定形氧化铝和碳的先驱体，前驱体粉末为比表面积巨大的片状颗粒。利用HREM、EDS、IR分析提出了先驱体溶液的燃烧机理：首先是先驱体溶液中硝酸铝和尿素经羰基氧形成一个反应中间体Al(N03)3X·CO(NH2)2·yH20；进一步加热中间体分解得到不定形A1203。而有机碳源在低温燃烧过程中通过发生裂解和脱水反应而得到不定形碳，在先驱体中无定形氧化铝和碳呈原予级水平均匀混合。第i页精品参考文献资料优秀毕业论文国防科学技术大学研究生院学位论文首次系统地研究了反应温度、不同碳源

5、对AIN纳米粉组成及结构的影响。由于碳源的性质不同，在先驱体形成过程中的氧化程度不一样，因此导致不同的碳源损耗，因此需要额外增加不同含量的碳源。在先驱体溶液中，对蔗糖、葡萄糖和淀粉来说，其C／A1摩尔比应该分别控制在6、6、8以上，而尿素／硝酸铝的摩尔比则控制在2．5左右。不同碳源对合成A1N纳米粉的形貌、晶体结构等差异不大，在1500。C保温3小时的条件下成功的制备了粒度为60～100nm、颗粒尺寸分布狭窄、少团聚的AlN纳米粉体，其N含量为32．5Wt％，氧含量为1．8Wt％，表面积在21．91

6、～30．5m2儋。结合HREM、XRD、XPS以及NMR分析，探讨了纳米AIN粉体的合成机理，认为在反应的开始阶段，碳逐渐向先驱体中形成的细小A1203颗粒表面迁移；在反应的最终阶段，碳则停留在所合成的A1N颗粒的表面。在反应温度超过1200℃时，反应气体N2以及产物气体C02等通过先驱体颗粒之间气孑L分别向内和向外扩散，随着反应的进行这些气体被形成的碳层所阻碍。据此碳热还原氮化反应是从巨大的先驱体颗粒表面上的Y—A1203开始，然后向先驱体颗粒内部的Y．A1203推进，对每个Y．A1203颗粒而言

7、，氮化速率非常快。在反应过程中没有发生q．A1203转变。系统的研究了A1N粉体的烧结性能。结果表明A1N纳米微粉具有非常好的烧结活性，在1700"(2保温4小时下能获得几乎完全致密的AIN烧结体(体密95％以上)，在添加3wt％Y203后，在1600"(2保温4小时AIN烧结体就可获得致密化。对A1N微粉而言，在无烧结剂和l8006C保温4小时条件下只获得体密68％的A1N烧结体；当添加3们％Y203后，在相同条件下则可获得90％的致密烧结体。纳米A1N粉体能使烧结温度降低，无烧结剂时纳米AIN与

8、其表面的A1203反应形成连续的AION晶间相，提高AIN在晶界中的传质速率，从而能在1700。C的低温下使纳米A1N致密化；当添加助烧结剂Y203时，Y203与A1N表面的A1203反应生成钇铝酸盐(YAM，YAP或者YAG)，AIN和钇铝酸盐的反应能造成共熔点降低，从而导致在1700。C左右能形成液相，AI—Y-O—N液相的形成能大大促进AIN在液相中的扩散传质，另外由于在A1N晶界中形成了钇铝酸盐，使固相晶界扩散速率增加，这也能使AIN的扩散传质速度增快。纳米A