hcih3aoh体系萃取分离稀土元素的基础研究

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1、ADissertationinNon-ferrousmetallurgyFundamentalStudyonSeparationofLightRareEarthElementsinP204--HCl·-H3AOHSystembyChangHongtaoSupervisor：ProfessorTuGanfengProfessorWuWenyuanNortheasternUniversityMay20081l-

2、j44F独创性声明本人声明所呈交的学位论文是在导师的指导下完成的。论文中取得的研究成果除加以标注和致谢的地方外，不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包括本人为获得其他

3、学位而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢二正思。学位论文作者签名：滓掘瞻日期：≯(7旨．07．D7学位论文版权使用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解东北大学有关保留、使用学位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权东北大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索、交流。(如作者和导师同意网上交流，请在下方签名；否则视为不同意。)r氏I卜，学位论文作者签名：溶宪涛导师签名：冻熬瞬签字日期：即g．07D7签字日期砌8．07．D甲•'东北大学博士学位论文摘

4、要P204-HCl．H3AOH体系萃取分离轻稀土元素的基础研究摘要稀土元素具有特殊的物理与化学性能，因而在冶金、石油化工、玻璃陶瓷领域和各种功能材料中广泛应用。为了从混合稀土原料中获得单一稀土元素或某几种稀土元素，现工业上主要采用氨水或碳酸氢铵皂化的P204【二(2．乙基己基磷酸)】或P50712-乙基己基膦酸单乙基己基脂】萃取剂分离稀土元素，但该方法产生含有很高浓度NI-h+的废水，对环境污染严重。针对现有分离稀土的工艺和研究的不足，本论文通过在稀土氯化物溶液中加入配合剂柠檬酸(H3AOH)，采用非皂化的P204萃取剂分离轻稀土元素。研究了该体系中P204萃取轻稀土元素的分配比

5、、分离系数、萃取饱和容量与酸度、柠檬酸浓度和稀土浓度的关系，并对萃取轻稀土的机理及动力学进行了系统的研究。文中采用单级萃取实验方法研究了不同稀土料液、酸度和柠檬酸浓度条件下，在P20L4．HCl．H3AOH体系中轻稀土元素的分配比和萃取饱和容量，并采用回归分析法建立了以料液酸度、柠檬酸浓度和稀土浓度为变量的三元一次回归方程，分析了酸度、柠檬酸浓度和稀土浓度三因素对轻稀土的分配比和分离系数的影响。结果表明：当料液酸度pH值为1．0、柠檬酸浓度为0．25mol·L～、稀土浓度为0．25mol·L。1时，轻稀土元素的分配比最大达到DLa卸．1767、Dcc．=0．7353、Dpr=1．

6、5221和DNd=2．4201，轻稀土元素间最大分离系数分别为Dce／L。：4．16、[3PriCe=2．07和风d，Pr_1．59。同样工艺参数下，在串级萃取分离轻稀土的生产线上得到有效级平均分离系数分别是13Ce／La--'3．50、13Pr／C。=2．05和13Nd／Pr=1．35，此值均高于该生产线皂化的P204萃体系中13叫La_2．14、13Pr／C。=1．67和BNd／Pr_1．33。并且随着柠檬酸浓度的升高，P204萃取稀土的容量逐渐增大，最大可以达到29．71g-L以比盐酸体系提高近50％。通过实验结果得出P204在含有柠檬酸体系中与轻稀土离子的萃取平衡常数分别

7、为：当pH>l时，lgKLa'--一1．77、lgKce=-1．63、lgKpr=一1．26、lgKlqd=-0．86；当0

8、结构的变化研究了P204．HCI．H3AOH体系萃取稀土离子的机理，结果表明：当pH>l时萃取反应是稀土离子与P204分子的P．OH基团矿置换，其属于阳离子交换机制；当0