答辩人王川指导老师陈六平教授

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1、答辩人：王川指导老师：陈六平教授B族维生素对B-Z振荡反应的影响及其在分析检测中的应用创新化学实验与研究基金资助项目成果报告内容目录前言研究目的实验部分结果与讨论前言反应物浓度生成物浓度平衡态一般化学反应的特征反应物和产物的浓度不随时间变化在某些体系中，某个组分或某些组分的浓度发生周期性的变化，这类反应现象就是化学振荡反应。化学振荡是一种非平衡非线性现象非平衡非线性现象在自然界中普遍存在发生化学振荡需要满足三个条件反应体系必须远离热力学平衡态，在实验中，采用CTRS（连续搅拌反应器）来保持反应体系远离平衡态，使之具有稳定的振幅和周期反应过程中必须有自催化步骤体系的初始

2、条件必须有双稳态，即存在两个定态（所谓定态是指在一组约束条件下其所有的状态变量不随时间变化的状态)生物体系是一个远离平衡态的定态，为一耗散结构，因此在生物体系中存在相当多的振荡反应。也许没有振荡反应就不存在生命。生命科学中的各种时钟现象及周期振荡现象都应与存在于生物体内的生化振荡体系密切相关。B-Z振荡反应：该反应是由苏联化学家B.P.Belousov于1958年发现,当他用ＢｒＯ3ˉ氧化柠檬酸时(在Ｈ2ＳＯ4介质中,以Ｃｅ3+为催化剂,发现反应系统中生成Ｃｅ4+(黄色)的浓度随时间呈周期性变化。在此之后,另一苏联化学家A.M.Zhabotinsky对该反应进行了深入

3、的研究,发现反应系统中的Ｃｅ3+还可用Ｍｎ2+、Ｆｅ(ｐｈｅｎ)32+或Ｆｅ(ｂｉｐｙ)32+(ｐｈｅｎ为邻菲罗林,ｂｉｐｙ为2,2′-联吡啶)代替,柠檬酸则可被丙二酸等含有活性亚甲基的有机物代替。这类反应就被人们统称为Ｂ-Ｚ反应。Field,Koros以及Noyes经多年的对B-Z振荡体系的研究，于1972年提出的FKN模型，可简单归纳如下：过程A:BrO3-+2Br-+3CH2(COOH)2+3H+=3BrCH(COOH)2+3H2O过程B:BrO-3+4Ce3++5H+=HBrO+4Ce4++2H2O过程C:HBrO+4Ce4++H2O+3BrCH(COOH)2

4、=2Br-+4Ce3++6H++3CO2化学振荡反应电位与时间曲线图BCAA，B，C三个过程合起来构成1个反应的振荡周期当溴离子的浓度足够大时，反应体系A过程进行，随着溴离子的浓度下降，反应体系A过程切换到B过程，最后通过C过程是溴离子再生。因此，溴离子在整个振荡体系中相当于一个“开关”，而铈离子在反应中起催化作用。化学振荡反应在分析中的应用待测物干扰振荡反应待测物可与振荡体系中的组分发生反应反应体系中组分浓度改变振荡反应周期或振幅的改变，并且信号的改变与被测物质的加入呈线性关系。利用这种线性关系可以确定待测物质的浓度。二、研究目的研究B族维生素B2和B6对B-Z振荡

5、反应的影响，为其建立一种新的分析检测方法，探讨其中的反应机理，为研究其在人体内的反应现象提供参考，这对揭示生命的奥秘，推动医学和药学方面的研究具有科学意义。三、实验部分（一）实验仪器反应器100mL1只超级恒温槽1台磁力搅拌器1台，数据采集系统一套（二）实验试剂溴酸钾(A.R)、丙二酸(C.P)、硫酸铈铵（A.R）、浓硫酸(98%)B2和B6为B.R.试剂。实验装置图（三）实验步骤1、配置适当浓度的丙二酸，溴酸钾，硫酸，的硫酸铈铵2、完成接线及启动计算机、打开数据采集接口、超级恒温器、和循环泵的电源，将调节温度。打开并调节好磁力搅拌器。3、进入参数设置菜单，设置绘图区

6、坐标，设置反应温度和起波阈值。4、进入开始实验菜单，当系统控温完成出现提示后，在反应器中加入丙二酸、溴酸钾、硫酸各10毫升，并开始搅拌。5、恒温5min后按下“开始实验”键，根据提示输入BZ振荡反应即时数据存储文件名，加入硫酸铈铵溶液10mL后按“OK”键进行实验6、观察反应曲线，待振荡反应稳定后，加入一定量的维生素B,再运行五六个周期即可停止实验，记下各个峰谷值以及周期。四、结果讨论(一)反应物浓度对振荡反应的影响反应物用量对振荡体系的影响（35.00.1℃）(二)体系反应物量对振幅的影响(三)温度对振荡反应的影响25℃35℃37℃50℃温度与振荡周期的关系T/℃

7、B-Z振荡反应有周期性放热现象，即温度对振荡体系有显著的影响。温度改变，振荡反应的电位-时间曲线的振幅与周期将随之有较大的变化。实验发现，温度越低，周期越长，振幅越小。因此，在对维生素B进行分析检测时，控制体系温度是至关重要的。由前图可看出，温度低时，反应较慢，反应周期耗时长，温度过高时振荡反应将不稳定，对分析检测不利。在后续实验中选择37℃作为反应温度，此时振荡体系稳定，周期相对较短，且为人体体温，更具生化意义向正在振荡的体系中加入少量乙醇，体系立即停止振荡。若加入H2O2，电势立即下降后又回升，然后再平缓下降，最后停止振荡，振荡体系完全受到抑制，