银在光催化分解no反应中的光催化行为研究

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1、银在光催化分解NO反应中的光催化行为研究摘要：以光催化分解NO反应为探针，研究了负载银催化剂在紫外光激发作用下光催化分解NO反应的催化行为。对银物种的调变会对银的光催化活性产生显著影响，结合XRD（X射线粉末衍射），UV-vis（紫外可见漫反射）等表征手段对反应中起重要作用的活性银物种的表征结果表明，高度分散于分子筛内的银离子及银簇是光催化分解NO的活性中心。关键词:银；分子筛；氮氧化物；光催化；分解BehaviorofDifferentSilverSpeciesinthePhotocatalyticDecompositionofNOoverAg/H-ZSM-5Ca

2、talystWEICui1,CHENBingbing1,ZHUAimin1，SHIChuan1,2*(1LaboratoryofPlasmaPhysicalChemistry,DalianUniversityofTechnology,Dalian116024,Liaoning,China;2StateKeyofLaboratoryoftheFineChemicals,DalianUniversityofTechnology,Dalian,116024,Liaoning,China)Abstract:UVirradiationofAg/H-ZSM-5catalystp

3、reparedbyanconventionalimpregnationmethodinthepresenceofNOleadedtothephotocatalyticdecompositionofNOintoN2andO2.ThecatalystswerecharacterizedbyusingXRD,UV-visdiffusespectroscopy,itwasfoundthatbothhigh-dispersedAgionsandAgclustersplayedimportantroleinthereaction.Ag+wassensitivetohighert

4、emperature,however，silveraminocomplexionssupportedonthezeolitecouldbepretreatedinlowertemperaturewhichwasabletoacquiremoresilverionsandsilverclusters.Keywords:Sliver；Zeolite；NitricOxide；Photocatalytic；Decomposition第一作者：魏翠，女，硕士，学生联系人：石川，Tel：0411-84708548；E-mail：chuanshi@dlut.edu.cn基金来源：

5、国家自然科学基金（NO.20673016），教育部“新世纪优秀人才支持计划”（NCET-07-0136）..近年来，随着对银催化剂研究的深入，人们发现：银催几个化剂不但表现出很好的热催化性能，还有很好的光催化性能。刘守新等人[1]发现，将银负载在TiO2载体上可以有效的降解有机物；SofianM.Kanan等人报道分子筛内的银簇（Agnm+）物种在紫外光作用下可以有效的光催化降解亚胺硫磷[2]，杀虫剂[3]，胺甲萘（接触性杀毒剂）[4]等有机物。Ag/HY[5]分子筛在紫外光激发下可以将饱和的水蒸气分解为H2和O2，反应中由于Ag转化生成Ag簇，催化剂由白色变为灰色

6、。对于反应后的催化剂873K热处理，有H2释放同时催化剂由灰色又变回白色，此过程可以重复多次使用。在Ag/MFI[6]催化剂上紫外光作用下也可以发生甲烷二聚生成乙烷的反应。目前对光催化直接分解NO的研究较少。由于沸石分子筛能吸附NO，一些研究者开发了分子筛负载型过渡金属催化剂。Anpo等人[7-9]报道，在密闭低压条件下，Ag/H-ZSM-5在紫外光的激发下，可以将NO光催化分解为N2和O2，及副产物N2O和NO2。在固定床气相流动体系中，Zhang等人发现Ti/Y和Ti/ZSM-5[10]，Ti/HMS[11]光催化剂上可以有效地光催化分解NO，反应中N2的选择性

7、受Ti含量影响较大。当Ti含量较低，钛氧物种以四面体形式高度分散在分子筛载体上时，催化剂具有较高的N2选择性；当Ti含量较高，钛氧物种聚集以八面体形式存在于分子筛载体上，而具有较高的N2O选择性。YohichiYamashita[12]等发现在固定床气相流动体系中，富氧条下NO在Ag/Al2O3及AgCl/Al2O3催化剂上可以发生光催化分解反应生成N2及少量副产物N2O和NO2。在此背景下，本文以NO光催化分解反应为探针，考察了银负载量，不同预处理温度及气氛对Ag/H-ZSM-5催化剂上光催化分解NO反应的影响，研究不同银物种的光催化行为。1实验部分1.1催化