催化臭氧化吸附技术去除难解污染物论文

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1、催化臭氧化吸附技术去除难解污染物论文摘要：饮用水中的微量难降解污染物及消毒副产物需要用非生物降解处理技术去除，其中包括吸附和化学氧化法。关键词：催化臭氧化吸附技术去除难解污染物饮用水中的微量难降解污染物及消毒副产物需要用非生物降解处理技术去除，其中包括吸附和化学氧化法。1臭氧化与吸附技术1.1臭氧化臭氧化反应机理为水中有机物可能直接与O3反应或与O3在水中分解产生的羟基自由基反应。虽然预臭氧化能去除一部分消毒副产物的前体物，但出水氯化后的致突活性与原水相比有较高的上升，另外O3仅是将对紫外光有较强吸收的大分子氧化成小分子，而不可能完全矿化为CO2和H2O，同时也产生一

2、些副产物(如乙酸等)，因此单独使用O3并不是一种有效去除水中有机物的方法。1.2吸附技术活性炭吸附是去除水中有机污染物最成熟有效的方法之一。活性炭可以去除水中致突物质.freel2/g)孔径(nm)HMS(highlymesoporoussilica)9592.7MCM-41(aluminosilicate)11923.0MCM-41(silicate)15242.2Ti-HMS10313.0Ti-MCM-4113452.61.3臭氧化与吸附技术结合活性炭生物滤池的微生物活性常常有助于改善臭氧化对水中DOC的去除，这预示着臭氧化产生的化合物更易于生物降解。尽管生物过程

3、使TOC去除效率增加，但活性炭对某些溶解有机物的吸附由于预臭氧化而恶化，因臭氧同腐殖质反应时产生更多活性炭不易吸附的极性化合物而导致活性炭吸附去除TOC性能下降。鉴于在用铝盐混凝前水的预臭氧化能够改善混凝时色度及有机物和三氯甲烷前体物的去除，因此推测比活性炭具有更多极性表面的吸附剂在预臭氧化后可能会比活性炭更有效地去除TOC。许多文献报道活性氧化铝吸附剂的吸附效率在预臭氧化后显著改善，另外其他一些比活性炭具有较多极性表面的吸附剂(如铝土矿、骨碳和活性氧化铝)可能也有此效果。因此预臭氧化和氧化铝或铝土矿的吸附相结合可能是去除产生色度的有机物的优先选择方法，但这还取决于吸

4、附剂的再生能力及水溶液中有机物的特性。2催化臭氧化吸附技术催化臭氧化技术是近年发展起来的一种新型的在常温常压下将那些难以用臭氧单独氧化或降解的有机物氧化方法，同其他高级氧化技术(如O3/H2O2、UV/O3、UV/H2O2、UV/H2O2/O3、TiO2/UV和C-1·s-1，表2为某些有机物臭氧氧化与羟基自由基氧化速率比较。表2臭氧、羟基自由基与某些有机物反应速率常数溶质Ko3(M-1·s-1)K·OH(M-1·s-1)苯a2±0.47.8×109硝基苯a0.09±0.023.9×109甲酸a5±51.3×108乙二酸a＜4×10-21.4×106乙二酸根离子b＜4

5、×10-27.7×106乙酸a＜3×10-51.6×107乙酸根离子b＜3×10-58.5×107丁二酸a＜3×10-23.1×108丁二酸根离子b(3±1)×10-23.1×108三氯乙烯174×109四氯乙烯＜0.11.7×109注：a.在酸性且羟基自由基捕捉剂存在条件下；b.在羟基自由基捕捉剂存在条件下。从表2可见，羟基自由基与有机物反应的速率常数一般比臭氧的反应速率常数至少高出7个数量级。催化臭氧化吸附技术就是将催化剂的吸附技术与催化臭氧化技术相结合共同去除水中有机物。1999年法国的LegubeB.和KarpelN.等研究了在铜系列催化剂作用下臭氧化对含有腐

6、殖酸或水杨酸的饮用水的去除效果，发现其TOC去除率比同样条件下单独臭氧化有较大提高(模拟天然水：碱度=250mgCaCO3/L,pH=7.2,TOC=2.5～3.0mg/L，臭氧投加量为2.2～2.5mg/mgTOC)，图1、2分别为对含腐殖酸和水杨酸的原水进行催化臭氧化、催化剂吸附和单独臭氧化去除TOC效率比较。从图1、2中可以看出，在没有催化剂存在下对腐殖酸和水杨酸原水的TOC去除率分别为15%和12%；腐殖酸在三氧化二铝(Alumina)基催化剂(300m2/g,10%Cu)、锐钛矿(Anatase)基催化剂(61m2/g,5%Cu)和绿坡缕石(Attapulg

7、ite)基催化剂(59m2/g,5%Cu)的作用下，并未明显改善TOC的去除率；但对水杨酸来说催化臭氧化比单独臭氧化或单独催化剂吸收去除TOC有明显改善，三氧化二铝基催化剂的催化臭氧化的TOC去除率(65%)比单独吸收(45%)和单独臭氧化(12%)之和还要高，锐钛矿和绿坡缕石基催化剂的催化臭氧化也是如此。同时他们还将金属钌负载在二氧化铈(200m2/g)上作催化剂氧化丁二酸(浓度=1mmol/L)，丁二酸的降解程度随臭氧量增加而直线增加(见图3)。KarplN.等研究了过渡金属催化臭氧化去除金属成型设备冲洗循环水中的有机物、螯合剂和表面活性剂，图4