超快光学-第16章-相干控制

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1、CoherentControlCoherentControlattemptstocontrolachemicalreactionwithlight,usuallyacleverlyshapedultrashortlaserpulse.Whyit’shard:IVR.Usingshapedpulsesand aniterativeapproach.Wave-functionPotentialC=catalystConventionalmethodsofchemicalcontrolMuchcanbedone,butnoteverythingwe’dlike.

2、CoherentControlChemicalreactionsproceed inamannerdeterminedby themolecularHamiltonian.Whatifwe’dliketochangethisandmakedifferentproducts?Bringinalightfrequencytoexciteabondwe’dliketobreak.Butit’snotsoeasy!There’salotmoretoit.Along-helddreamofchemists.It’snowcomingtrue.Shapedultras

3、hortpulsesarethekey.Coherentcontrolslidesmostlythanksto GustavGerber,UniversityofWurzberg,GermanyMargaretMurnaneandHenryKapteyn,JILARobertLevis,TempleUniversityIVRoccursonafew-fstimescale,solongpulsesexciteentiremolecule,andtheweakestbondbreaks,nomatterwhichbondwasexcited.Exciteon

4、ebondAfewfslater,however,theentiremoleculeisvibrating.IntramolecularVibrationalRedistributionThebondvibratesSingle-parametercontrolSurprisingly,thesesimplemethodsoftenwork,buttheyarenotgeneral.Coherentcontrol:UsingshapedultrashortpulsestocontrolthereactionCananultrashortpulsecause

5、amoleculetovibrateinsuchawayastobreakthebondofourchoice?ThephysicsofcoherentcontrolMoleculeE-fieldofLaserPerturbedSystemWave-functionPotentialThepulseelectricfieldperturbsthemoleculeandpotentiallydissociatesit.Thetrickistocomputetherequiredpulseelectricfield.Wave-functionPotential

6、TryingtodothetheoryforcoherentcontrolHsystem=Hmolecule+Hradiation+HinteractionHradiationknownHmoleculesmallmolecules:approximatelargemolecules:unknownHinteractionweakfield:knownstrongfield:unknownFirst,weneedtoknowthecompleteHamiltonianforthemoleculeandradiation:Forallbutthesimple

7、stmolecules,it’shopelesstosolvetheproblem.Wecouldtrytosolvetheproblemtheoretically,butit’seasiertojustdoititerativelyinthelab.Pulse-shapingisimportantforcoherentcontrol.GeneticalgorithmforcoherentcontrolThisalgorithmwasdevelopedforcomputeroptimization,but,forcoherentcontrol,itcanb

8、eimplementedaspartofanexperiment.

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