铁系基硫（硒）纳米晶的可控构筑及其电催化特性

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1、分类号UDC密级公开硕士研究生学位论文铁系基硫(硒)纳米晶的可控构筑及其电催化特性申请人：熊倪学号：2151170培养单位：化学化工与材料学院学科专业：物理化学研究方向：应用量子化学指导教师：李明霞副教授完成日期：2018年3月21日中文摘要随着人类社会的高速发展，能源短缺和环境污染问题逐渐成为人们关注的焦点，电解水制备氢能源和把太阳能转化为电能的染料敏化太阳能电池是两种有效解决上述问题的方法，但它们均需要昂贵的贵金属铂(Pt)作为催化剂。寻找其他廉价的高效催化剂来代替贵金属铂(Pt)逐渐成为了世界范围内科学家们

2、研究的热点。过渡金属半导体纳米晶由于其具有小尺寸、高比表面积、优良的催化活性以及形貌可控、稳定等多种优点逐渐受到人们的关注。本论文以铁系基材料作为铁源，使用有机物作为溶剂和配体，采用高温热解法，通过控制不同的反应条件,合成不同形貌的铁系基硫（硒）纳米晶，他们均具有良好的电催化活性，具体的研究内容如下：1）以油酸铁为铁源，硫粉溶于油胺中作为硫源，来合成硫化铁纳米晶，当铁的投料比（以物质的量来算）与硫的投料比为1:1和1:4时，得到的纳米晶的成分均为Fe3S4，但是前者得到的是片，而后者得到的是小粒子。且形貌会随着反

3、应时间的延长而发生变化。用于电化学测试发现，粒子形貌的Fe3S4纳米晶由于其具有更大的比表面积和更多的边缘位置，从而会暴露出更多的活性位点，表现出更加优越的催化活性。2）以油酸铁镍为金属源，硫粉溶于油胺中作为硫源，来合成硫化铁镍纳米晶。表征结果显示得到的是(Fe0.5Ni0.5)S2单组分。TEM测试显示得到的硫化铁镍纳米晶为直径约为10nm的小粒子，当将其以57%的质量分数与导电碳黑混合后应用于DSSCs的对电极时能够达到6.71%的光电转化效率。而应用于HER和OER反应时，当电流密度达到10mA/cm2时的

4、过电位分别为250mV和270mV。显示出了优良的电化学催化性能。3）以氯化亚铁作为铁源，硒粉溶于油胺和十二硫醇的混合溶液中作为硒源，分别在180℃和220℃反应30min得到两种不同形貌FeSe2的样品，TEM显示前者为片形，而后者无规则形貌，说明反应还需进一步的控制。将两种样品用于HER和OER反应时，180℃得到的样品的性能要更加好一些。当电流密度达到10-I-mA/cm2时的过电位分别为293mV和470mV。这份工作说明了催化剂的形貌对催化剂的性能起着十分重要的作用，优良的性能必然对应着有序规则的形貌。

5、关键词：纳米晶；析氢反应；析氧反应；染料敏化太阳能电池；对电极；活性位点-II-AbstractWiththerapiddevelopmentofhumansociety,energyshortageandenvironmentalpollutionhavegraduallybecomethefocusofattention.Hydrogenenergysourcesthatproductedbyelectrolyzingwateranddye-sensitizedsolarcellsthatabsorbsola

6、renergyintoelectricityaretwoeffectivewaystosolvethisproblem.However,theyallrequirealargeamountofpreciousmetalplatinum(Pt)asthekeycatalyst.Solookingforothersubstancesasefficientcatalyststoreplacetheplatinum(Pt)hasgraduallybecomeahotspotforscientistsalloverthew

7、orld.Transitionmetalsemiconductornanocrystalshavedrawnmoreandmoreattentionsduetotheiradvantagesofsmallsize,highspecificsurfacearea,excellentcatalyticactivityandcontrollabilityofmorphologyandstability.Inthisdissertation,iron-basedmaterialswereusedasironsource,

8、andorganicmaterialswereusedassolventsandligands.High-temperaturepyrolysismethodwasusedtosynthesizeiron-basedsulfur(selenium)nanocrystalswithdifferentmorphologiesbycontrollingthereactionco