纳米材料新类复合膜之构筑及生物传感器分析

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1、纳米材料新类复合膜之构筑及生物传感器分析第一章绪论1.1选题依据及意义近年来，纳米材料在电化学生物传感器中的应用成为了研究热点之一。金纳米粒子⑴、银纳米粒子销纳米粒子[3]、碳纳米管合金材料[6]、纳来复合材料等许多纳米材料都具有较强的电催化活性，可用于构筑电化学无_传感器，以实现对过氧化氣、抗坏血酸、多巴胺、尿酸等电活性物质的分析测定，其显著优点是具有较高的长期稳定性和良好的重复性。碳纳米管[]、石墨炼[12]、金纳米粒子及各种纳米复合材料都具有较高的比表面积，可以增加酶的固定量，且它们优异的电子传递能力可以提高传感器响应信号，因而

2、在酵电极中的得到了广泛的应用；如R.Villalonga等[15]将胆固醇氧化酶（ChOx)固定到AuNPs/PDDA/M6]、碳纳米管、石墨嫌[I8]、量子点及纳米复合材料[2?1等不仅可以用于增加生物分子的固定量和提高电子传递能力，还可以作为生物标记，以实现对胖瘤标志物、DNA、细胞等的分析测定；如将抗体共价固定在胶体碳球阵列表面，构筑了无标记型电化学免疫传感器；Ding等[二]将结合有辣根过氧化物酶（HRP)和抗刀豆蛋白（ConA)的金纳来粒子作为标记探针，利用凝集素与细胞表面糖蛋白的特异性识别作用成功制备了电化学细胞传感器。在

3、电化学生物传感器的构筑中，敏感材料在电极上的固定方法极为关键。层层自组装（layer-by-layerassembly，LBL)技术是一种制备有序多层薄膜的方法，具有条件温和、制备过程简单、组装物质多样、膜的厚度可控及有利于保持酶分子活性等优点、利用LBL技术可成功地将敏感材料固定在电极上，如Deng等通过LBL技术在樣纳米管修饰电极表面交替组装上带有正电荷的聚乙稀亚胺（PEI)和带有负电荷的葡萄糖氧化酶（GOD),得到(PE1/G0D)?多层膜，成功制备了葡萄糖传感器；Ou等[26]通过LBL技术在电极表面交替组装上带正电荷的多壁碳

4、纳来管-壳聚糖（MTs-CS)复合物和带负电荷的销-普鲁士蓝（Pt-PB)纳米粒子，构筑了基于(MTs-CS/Pt-PB)n纳来多层膜的无标记型免疫传感器。电沉积技术在电化学生物传感器构筑中的应用也备受关注，该方法可有效地在电极表面修作上纳来材料或薄腹，具有操作简单、重复性好、稳定性高等优点。如Qiu等[27]采用一步法电沉积技术在电极表面修饰上壳聚糖-二茂铁/金纳米粒子/葡萄糖氧化酶（CS-Fc/AuNPs/GOx)复合物膜，制备了葡萄糖传感器；Ts-GNPs纳米复合物与之间的静电层层自组装，制备(PAH-MTs-GNPs/HRPV

5、(PAH-MTs-GNPs/ChOx)n多层膜，并构筑HRP/ChOx双畴电化学传感器。通过扫描电子显微镜和电化学阻抗谱证实双_多层膜组装过程的有序性。通过循环伏安法验证双_多层膜修饰电极对胆固醇的检测机理：ChOx在溶解氧的存在下可催化胆固醇氧化，并生成H2O2，而电极表面原位产生的H02可作为HRP的催化底物，从而实现对胆固醇的测定。通过对比实验研究MTs和GNPs对响应信号的影响。考察电子媒介体、工作电位及检测体系pH对修饰电极灵敏度的影响，并研究修饰电极的重现性、稳定性、抗干扰性及在复杂体系中的应用价值。3.研究PDDA-MT

6、s(PDTs)与PSS之间的静电层层自组装，在玻碳电极表面构筑PDTs/(PSS/PDTS)2纳米多层膜，采用电沉积技术在多层膜表面沉积上花朵状的金纳米簇修饰电极，以实现对抗体有效、大量的固定，从而构建了免疫电极。同时，通过一步法电沉积技术在玻碳电极表面修饰上CS-Ts-GNPs纳来复合物膜，为抗体的有效固定提供了合适的环境，从而制备免疫电极。通过扫描电子显微镜、电化学阻抗谱和循环伏安法表征两种免疫电极的制备过程。优化实验条件，研究两种免疫电极的再生性能、重现性、稳定性和抗干扰性，并将它们应用于对人血清中癌抗原的测定。第二章电化学生物

7、传感器研究进展生物传感器是由固定化的生物材料作为敏感元件，再与适当的能量转换器件结合而成的分析仪器。生物传感器按所用换能器可分为电化学生物传感器、半导体生物传感器、光学生物传感器、热学生物传感器等；而按敏感元件上的生物识别材料可分为酶传感器、免疫传感器、微生物传感器、基因传感器、细胞传感器等11]。生物传感器结合了生物技术、纳米技术、微电子技术等，具有如下优点：(1)生物传感器的分子识别元件一般具有较好的选择性，因此不需要对样品进行复杂的预处理，样品中待测组分的分离和检测可同时完成；（2)体积小，可实现连续监测和在线检测；（3)样品用

8、量少，响应快；（4)敏感元件是固定化的，可重复使用；（5)成本较低，便于普及推广⑴。生物传感器在食品分析、临床检测和环境监控等领域具有重要的意义，其中电化学生物传感器因具有准确、快速、简便、灵敏等优点而成为了目前的研究热