碳胶囊基复合材料超级电容器性能研究

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1、电子科技大学UNIVERSITYOFELECTRONICSCIENCEANDTECHNOLOGYOFCHINA硕士学位论文MASTERTHESIS论文题目碳胶囊基复合材料超级电容器性能研究学科专业电气工程学号201521170204作者姓名刘诗瑜指导教师简贤副研究员分类号密级注1UDC学位论文碳胶囊基复合材料超级电容器性能研究（题名和副题名）刘诗瑜（作者姓名）指导教师简贤副研究员电子科技大学成都（姓名、职称、单位名称）申请学位级别硕士学科专业电气工程提交论文日期2018年5月9日论文答辩日期2018年5

2、月22日学位授予单位和日期电子科技大学2018年06月答辩委员会主席评阅人注1：注明《国际十进分类法UDC》的类号PerformanceofCarbonCapsule-basedCompoundMaterialforSupercapacitorAMaterDissertationSubmittedtoUniversityofElectronicScienceandTechnologyofChinaDiscipline:ElectricalEngineeringAuthor:ShiyuLiuSupervi

3、sor:AssociateProf.JianxianSchool:SchoolofMaterialsandEnergy摘要摘要超级电容器(Supercapacitors)，由于其较高的理论比电容和高功率密度、良好的循环性能、快速的充放电和低污染等优点，受到了学者们的高度关注。超级电容器由电解液、电极材料、集流体和隔膜组成。其中电解液和工作电极材料是影响电容器电化学性能的重要因素。如何优化电极材料的组成和结构成为超级电容器发展的关键。现在超级电容器的电极材料主要由三类构成：碳基材料、过渡金属氧化物和导电聚

4、合物材料。然而这些电极材料都各有优缺点：碳基材料具有良好的导电性和循环稳定性、制备工艺简单、成本低等优点，但是其比容量低；过渡金属氧化物材料的比容量高于碳材料，但通常电阻大成本较高且循环性能较差；导电聚合物材料具有良好的电子传导性和较高的理论比电容，但是导电聚合物电极材料在充放电过程中容易发生体积的改变，导致结构坍塌，循环稳定性差。因此，单一的电极材料已满足不了电化学性能的需求。研究人员将合成复合结构材料作为研究重点，并希望通过复合材料中各材料之间的协同效应，提升其电化学性能。碳胶囊一方面具备普通碳材料

5、的优良的化学稳定性和导电性，另一方面具有较高的比表面积和较多的活性位点。在大量金属氧化物储能材料中，二氧化锰具有高比容量，环境友好，成本低等特点。而尖晶石锰酸锂的制备成本低、合成方法简单，易于实现商业化且对环境的污染小。因此，二氧化锰和锰酸锂均为超级电容器电极材料的理想材料之一。本文分别利用碳胶囊与二氧化锰、尖晶石锰酸锂的复合制备了MnO2@GCs@MnO2三明治结构复合材料和LiMn2O4@GCs复合材料，并应用于超级电容器电极材料。本文围绕以下三个方面展开工作：1.利用ZnO纳米晶为催化剂和模板，乙

6、炔为碳源，通过催化化学气相沉积法(CatalyticChemicalVaporDeposition,CCVD)制备碳胶囊(Carboncapsules,CCs)。当包覆的碳层少于10层时，即为类石墨胶囊(Graphikecapsules,GCs)。对碳胶囊的电化学性能研究结果如下：碳胶囊在硫酸钠电解液中，1A/g电流密度下比电容值约为9F/g。纯碳胶囊展现出了良好的导电性。2.利用碳胶囊为前驱体，通过微波化学反应法合成一种MnO2@GCs@MnO2三明治结构复合材料。在MnO2@GCs@MnO2三明治结

7、构复合材料的基础上，通过改变反应物高锰酸钾和碳胶囊的摩尔比例合成三种C和MnO2比例不同的MnO2@GCs@MnO2三明治结构材复合材料，并研究了三明治复合结构材料的电化I摘要学性能。其电化学性能研究结果如下：反应物高锰酸钾和碳胶囊的摩尔比例为1:1时合成的三明治复合结构材料的电化学性能最佳。该复合材料在中性电解液中0.2A/g的电流密度下比电容达到308F/g，在碱性溶液中0.5A/g的电流密度下比电容达到390F/g。且三明治结构的电子传导性优于商业二氧化锰，比纯碳胶囊要差。3.利用反应物MnSO4

8、、(NH4)2S2O8和(NH4)2SO4通过水热法合成二氧化锰纳米棒。接着以二氧化锰纳米棒为前驱体作为锰源，氢氧化锂作为锂源，通过高温固相合成法制备短棒状尖晶石锰酸锂。最后以乙炔为碳源，用CCVD法在短棒状LiMn2O4表面沉积碳层，合成LiMn2O4@GCs复合结构材料，并对该材料电化学性能进行研究。研究结果表明：LiMn2O4@GCs复合材料电子传导性优于纯LiMn2O4，且相同测试条件下，LiMn2O4@GCs复合材料的比电容值更高