过渡金属硫化物载体助甲醇电氧化性能研究

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1、分类号UDC密级公开硕士研究生学位论文过渡金属硫化物载体助甲醇电氧化性能研究申请人:唐波学号:2151280培养单位:化学化工与材料学院学科专业:环境科学研究方向:环境化学指导教师:邹金龙教授完成日期:2018年03月02日中文摘要工业生产的迅速发展使得人类对能源的需求量与日俱增。传统化石能源（煤、石油和天然气等）的大量开采和不科学利用使其储量急剧下降并且给自然环境造成了巨大的危害。因此，寻求一种环保的能源以逐步替代化石能源是有效缓解能源和环境问题的有效方法。直接甲醇燃料电池（DMFC）具有燃料可再生、价格低廉、安全、能量密度高、方便储存和运输等优点，被认为是一种非常有前景的清洁

2、能源利用技术。然而，阳极Pt催化剂较差的稳定性、易CO中毒和高昂的价格等缺陷都严重地制约了DMFC的实际应用。研究表明，以合适的助催化剂辅助Pt基催化剂能有效地提高其甲醇氧化反应（MOR）活性、稳定性和抗毒性。本文从解决Pt基催化剂较差的稳定性、易CO中毒和高昂的价格等问题出发，制备并研究了过渡金属硫化物载体对DMFC阳极催化剂的助催化性能，得到具有高稳定性、强抗毒性和高MOR助催化活性的Pt基载体。主要研究内容及结果如下：通过改变MoS2和氮掺杂碳（CNX）的质量比，采用一步水热法制备了具有珊瑚礁结构的MoS2/CNX复合材料，并用作为Pt（5wt.%）基催化剂的载体和助催化剂

3、应用于MOR。以泡沫镍（NF）为基底，通过控制Mo源的量，进一步合成制备了Mo掺杂Ni3S2纳米棒（MoS2/Ni3S2-nrs/NF）复合材料作为Pt（0.5wt.%）基载体和助催化剂应用于MOR。其中，在酸性条件下，Pt/MoS2/CNX表现出高的甲醇氧化活性，其电化学表面积和质量比活性分别为111.2m2g–1–1Pt和1030.2mAmgPt并且表现出较好的稳定性。这些性能都远优于商业10wt.%Pt/C（质量比活性405.4mAmg–1）。在碱性Pt条件下，Pt/MoS-1）也展现出了高于商业Pt/C（10wt.%）2/Ni3S2-nrs/NF（805.4mAmgPt-

4、1）的质量比活性。此外，Pt/MoS（408.8mAmgPt2/Ni3S2-nrs/NF还表现出极强的MOR稳定性。根据理论计算可知，这要归功于Ni3S2对Pt纳米粒子极强的合作用有效地阻止了Pt纳米粒子在MOR过程中的脱落、迁移、团聚。另外，MoS2纳米-I-粒子、Ni3S2-nrs与Pt纳米粒子的之间的相互作用，进一步提高了Pt纳米粒子的分散，这些性质的改变都有效的提高了催化剂材料的MOR活性和稳定性。关键词：直接甲醇燃料电池；甲醇氧化反应；二硫化钼；硫化镍；助催化剂-II-AbstractTherapiddevelopmentofindustrialproductionma

5、kesthehumanincreasinglydemandforenergy.Themassiveexploitationandutilizationoftraditionalfossilfuels(coal,oilandnaturalgas,etc.)havedramaticallyreducedtheirreservesandcausedenormousdamagetothenaturalenvironment.Therefore,seekinganenvironmentallyfriendlyenergysourcetograduallyreplacefossilfuels

6、isaneffectivewaytomitigatingenergyandenvironmentalproblems.Directmethanolfuelcell(DMFC)hastheadvantagesofrenewablefuel,lowcost,highsafety,highenergydensityandconvenientstorageandtransportation.Itisconsideredasaverypromisingtechnologyforcleanenergyutilization.However,thepoorstability,easyCOpoi

7、soningandhighpriceofanodePtcatalysthaveseriouslyhamperedthepracticalapplicationofDMFC.Severalstudieshaveshownthatco-catalystscaneffectivelyimprovethestabilityandanti-toxicityofPt-basedcatalyststoenhancemethanoloxidationreaction(MOR)activity.T