多孔材料的制备及催化性质研究

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1、单位代码10445学号2015020724分类号O621.3研究生类别硕士研究生硕士学位论文论文题目多孔材料的制备及催化性质研究学科专业名称：无机化学申请人姓名：马慧超指导教师：陈功军副教授董育斌教授论文提交时间：2018年05月30日独创声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得（注：如没有其他需要特别声明的，本栏可空）或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意

2、。学位论文作者签名：马慧超学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权学校可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密的学位论文在解密后适用本授权书）学位论文作者签名：马慧超导师签字：陈功军签字日期：2018年5月30日签字日期：2018年5月30日山东师范大学硕士学位论文目录摘要........................................................

3、......................................................IAbstract....................................................................................................III前言..............................................................................................................1第一章Pd-Au@Mn(

4、II)-MOF的合成及其催化串联反应的研究......30第二章Pd@CCOF的合成及其不对称催化性质的研究...................60总结............................................................................................................98论文发表情况...........................................................................................99致谢...

5、.......................................................................................................100山东师范大学硕士学位论文摘要金属纳米材料由于其尺寸效应、表面效应等使其在催化剂上表现出极强的优势，但是在催化过程中使用单独的纳米材料容易造成流失，难回收，并且易聚集而失活。而将孔材料如金属有机框架（MOFs）或共价有机框架（COFs）等作为载体负载金属纳米颗粒，可以高效地促进各种有机反应的发生。本论文设计合成了一例Mn(II)-MOF，负载Pd-Au合金纳米颗粒后得到

6、复合催化剂，用于催化一锅法串联反应。另外制备了具有手性的Pd@CCOF-MPC催化剂，用于催化不对称Henry反应和Heck还原反应。I.由4,4,4-trifluoro-1-(4-(pyridin-4-yl)-phenyl)butane-1,3-dione(L)和Mn(OAc)2合成了一例新的金属有机框架Mn(II)-MOF。Mn(II)-MOF为蜂窝状NbO结构，其中相对的Mn(II)···Mn(II)之间距离为23.5075(10)Å。Mn(II)-MOF作为平台用于负载Pd-Au双金属合金纳米颗粒而制得复合催化剂Pd-Au@Mn(II)-MOF，进而以Pd-Au@Mn

7、(II)-MOF为催化剂催化苄醇类和苄胺类及苄醇类和苯胺类合成亚胺的串联反应。II.由S-(+)-2-甲基哌嗪和三聚氯氰合成了具有单一手性的共价有机框架CCOF-MPC。并通过溶液浸渍法和NaBH4还原反应，合成了负载钯纳米颗粒（PdNPs）的催化剂Pd@CCOF-MPC。作为一种高活性且可以重复利用的异相催化剂，Pd@CCOF-MPC能够用于高效的催化不对称Henry反应和Heck还原反应，并取得了很高的产率和立体选择性。综上所述，我们证明了复合催化体系作为高效异相催化剂的可行性，为新型催化剂的合成提