表面功能化硅藻土对甲烷吸附性能的研究

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1、分类号：学校代码：10165密级：学号：201511000725硕士学位论文表面功能化硅藻土对甲烷吸附性能的研究作者姓名：穆杨学科、专业：物理化学研究方向：催化化学导师姓名：孙琪2018年4月辽宁师范大学硕士学位论文摘要本论文以硅藻土为原料，使用苯基三乙氧基硅烷（PTES），氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）和三甲基氯硅烷（TMCS）等有机硅烷偶联剂对硅藻土（DE）进行改性，并研究改性产物对CH4的吸附性能。通过扫描电子显微镜，红外光29谱，热重-差热分析，N2吸附性能测试及Si魔角旋转核磁共振波谱法对改性

2、样品进行研究。扫描电镜照片反映出在表面修饰过程中硅藻土的基本形貌保持不变，保持了硅藻土结构的完整性。红外光谱曲线为特征官能团修饰的硅藻土的定性分析提供了可靠的依据。热重-差热分析结果表明，硅烷化后的样品失重率均增加说明了有机官能团在硅藻土上存在。固体核磁共振波谱表明硅藻土上大量游离的硅羟基（Si-OH）与硅烷偶联剂发生了缩合，这与红外谱图拟合结果一致，进一步证明了有机官能团已经负载到了硅藻土上。还对硅藻土原料和三种改性样品对甲烷的吸附性能进行了研究，并结合红外、热重-差热分析以及核磁表征结果讨论了影响吸附能

3、力的因素。结果表明，随着压力的增加，吸附量不断增加，在室温下整个压力范围内没有吸附平台的出现说明CH4在改性产物和硅藻土上的吸附以多分子层吸附为主，符合Freundlich等温方程。材料的结构（孔径、比表面积、表面覆盖度、分散性等）以及官能团的差异（空间位阻，官能团效应）都会对CH4的吸附能力产生影响。PTES-DE和APTES-DE具有较强的CH4吸附能力，含有疏水端基的改性产物（PTES-DE）对CH4的吸附能力最大。在远低于美国能源部提出的吸附条件（35bar），PTES-DE和APTES-DE分别在

4、3bar和7.5bar就可以达到其提出的商业化标准的吸附目标（31.2）。这两种材料对CH4表现出优异的吸附性能，因此在CH4的吸附储存方面有巨大的应用潜力。关键词：硅藻土；改性；有机官能团；甲烷吸附I表面功能化硅藻土对甲烷吸附性能的研究ComparisonstudybetweenaseriesofnewtypefunctionaldiatomiteonmethaneadsorptionperformanceAbstractOrganosilaneswithdifferentheadgroupsandche

5、micalproperties,includingphenyltriethoxysilane(PTES),aminopropyltriethoxysilane(APTES),andtrimethylchlorosilane(TMCS),wereusedtomodifytheadsorptionpropertiesofdiatomite(DE).Characterizationsoftheas-synthesizedsampleswereinvestigatedbyscanningelectronmicros

6、copy(SEM),infraredspectroscopy(IR),thermogravimetric29analysis(TGA)，nitrogenadsorption–desorptionandsolid-stateSimagicanglespinningnuclearmagneticresonance(MASNMR).SEMimaginesshowthatthemorphologyofDEwasremainedduringthemodification.IRspectraprovideclearev

7、idencethattheywereindeedmodifiedasintended.TheresultsofTGAshowthattheweighlossesofallsampleswereincreasedaftersilylation.AndtheMASNMRindicatedthatlargeamountsofisolatedsilanolscondensewiththeorganolsilanes,whichfurtherprovedtheorganicgroupshavebeenloadedon

8、tothediatomite.Theadsorptionexperimentsofmethanebyrawandthreemodifieddiatomitewerealsostudied.Resultsshowedthattheadsorptionamountincreasesconstantlywiththeincreasingofpressureandtheequilibriumhavenotbeenreac