用紫外-芬顿试剂净化室内挥发性有机气体

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1、用紫外/芬顿试剂净化室内挥发性有机气体摘要本文以销基苯为例，实验分析了利用紫外线/芬顿试剂（UV/Fenton）净化室内可挥发性有机气体（VOCs）的机理、过程、影响因素和处理效果，反应在很短的时间内进行，最终产物是二氧化碳和水。过程中形成的羟自由基·OH具有极强的氧化性，并引发了与气态污染物间的链式反应。并针对空调通风系统中应用的可行性和具体途径，提出了我们的一些看法关键词VOCsUV/Fenton法净化羟自由基1前言　　　　室内挥发性有机物（VOCs）恶化了室内空气品质，使传统的空气处理方法受到了挑战。

2、对于复杂的VOCs成分，具有明显针对性的敏感检测器的研究和生产还不能满足实际需求。目前采用的高级氧化处理（例如臭氧和多种光催化氧化材料）对有害气体具有普适性。然而利用臭氧氧化方法处理室内空气，由于它的安全性面在一定程度上受到限制。TiO2及表面修饰的各种光催化剂的应用规模还较小，此外与TiO2材料接触的支撑材料还会在实施过程中出现老化等问题。　　Fenton氧化法自1894年H.J.H.Fenton发明以来，在废水处理中得到广泛应用[1～9]。这种由H2O2和金属盐（Fe2+）组成的引发体系分解活化能很低，

3、在室温下就可引发污染物的氧化还原反应。亚离子作为催化剂，使其分解活化能较H2O2单独分解的活化能大大降低。加入紫外线外光（UV）辐射，可显著提高芬顿试剂的氧化效果。　　硝基苯是难溶难降解的剧毒油状物质。销基是强钝化基，销基苯须在较强的条件下才发生亲电取代反应，生成间位产物。本文以销基苯废气作研究对象，讨论了它的氧化机理、实验方法、影响因素，并对空调通风系统中的应用提出我们的一些看法。　　2硝基苯的氧化机理[4、5]　　　　室温下芬顿试剂可发生如下反应：　　　　　　　　受到UV辐射时，下述离解过程可同时进行　

4、　　　　　　　　　　　　　其中羟自由基·OH具有极强的氧化性，作为活性中间体，反应中只能瞬间存在，它不仅能使有机污染物降解、矿化，还可使相邻的同种或不同种分子反应过渡到新的激发态。　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　硝基苯废气降解的过程由液相开始，溶液对硝基苯的吸收是净化过程的重要环节。反应产物主要为二氧化碳，有机酸及NO2-等。　　3实验方法与分析[10]　　　　3.1实验方法　　实验流程如图1。废气由反应器底部布气头进入，自下而上与Fenton溶液充分接触、反应，UV辐照可同时进行。净化后的气体由

5、顶部排出，或进行循环处理。　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　图1UV/Fenton法处理硝基苯废气流程简图　　　　　　　　　　1-气温泵；2-空气过滤器；3-调节阀；4-气体流量计；5-配气瓶；6-缓冲瓶；　　　　　　　　　　　7-UV/Fenton反应器；8-采样口；9-Fenton试剂；10-排空口；11-紫外灯；　　　　　　　　　　　　　　　　　　12-循环气泵；13-排气口；14-循环液泵　　　　利用气相色谱法（电子捕获）分析处理前后硝基苯浓度。　　配制初始硝基苯废气浓度C0=200mg/m3

6、，涤洗器内pH调整为4，加入Fe2+，使[Fe2+]=20mg/L，反应器温度15℃，循环气泵流量Q=1L/min，反应时间为1h。　　　　3．2影响因素和分析　　硝基苯在UV/Fenton作用下具有较好的去除效果，且H2O2浓度对去除效果有明显影响。去除效率随H2O2浓度增大而增大，到33mg/L时，去除效果较好，而当H2O2用量再增大，效果并不随之增高。这是因为在一定浓度范围内，随H2O2浓度增大，被紫外光和Fe2+所产生的·OH增多，氧化性增强，大量的·OH有助于克服苯环上-NO2的吸电子作用。但H2

7、O2过高，所产生的·OH有助于克服苯环上的-NO2吸电子作用。但H2O2过高，所产生的·OH在没有与有机物反应之前就相互碰撞而重新生成了H2O2[7]，从而出现降解率反而下降的趋势。　　固定H2O2浓度33mg/L，其他条件不变，改变用量来测定Fe2+对去除效果的影响，发现当Fe2+为4mg/L时，硝基苯降解率最高，Fe2+浓度再增大或减小，去除率都逐渐下降。这是因为当Fe2+浓度增大时，其对H2O2分解作用逐渐加强，使H2O2分解为·OH，提高了体系的氧化能力。但当Fe2+浓度过高时，Fe2+分解H2O2

8、的过程中会产生Fe3+，而Fe3+在pH为4时以Fe（OH）2+形式存在，对290～400nm范围内的紫外光有较大吸收，从而降低了紫外线的强度，导致硝基苯去除率下降。　　在相同实验条件下，改变pH值，考察pH对硝基苯去除效果的影响。　　实验表明pH为4～7之间时除效果较好。这可能是因为在pH为4～7之间Fe3+以Fe（OH）2+形式存在，在紫外光照射下，Fe（OH）2+有如下反应　　　　　　　　　因此，三价铁的羟