金纳米颗粒在汞离子检测中的应用

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1、金纳米颗粒在汞离子检测中的应用Theapplicationofgoldnanoparticlestothedetectionofmercuryions专业学位类别：药学作者姓名：孔亚访指导教师：沈建国教授樊爱萍副教授天津大学药物科学与技术学院二零一七年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研

2、究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日签字日期：年月日签字日期：年月日2中文摘要摘要汞是一种高毒

3、性的重金属污染物，对人体最大的伤害是对中枢神经系统的破坏。因此，汞离子检测具有重大的意义。传统的关于汞离子的检测方法有原子吸收光谱法、原子荧光光谱法和电感耦合等离子体质谱法，它们虽然有很高的检测灵敏度，但仪器昂贵、样品处理麻烦等缺点限制了其应用。近年来，出现了一些关于汞离子的新检测方法，如电化学分析法，化学发光分析法，荧光分析法和比色分析法。本文发展了两种基于金纳米颗粒的汞离子检测方法，具有简单、方便、快速、灵敏度高的特点。首先，我们发展了基于金纳米颗粒的比色法测定汞离子含量。在研究中发现，苯硼酸类化合

4、物4-巯基苯硼酸（MPBA）诱导金纳米颗粒聚集的速度远远的大于2+1,4-苯二硼酸（BDBA）。一定浓度的MPBA与Hg孵育后，生成2+MPBA-Hg-MPBA，其结构两端有两个硼酸根（与BDBA相似），在相同浓度下不能使金纳米颗粒聚集。基于这一现象，我们发展了一种基于金纳米颗粒的比色2+2+分析法检测水溶液中Hg浓度。Hg浓度在0.08-1.25µM范围内有良好的线性2+关系，检测限为37nM，测定湖水中Hg的回收率在91.33%-100.65%范围内。相比传统的仪器分析方法，本方法不需要昂贵的大型仪

5、器，复杂的样品前处理过程，为重金属离子的快速实时检测提供了一条可选择的途径。其次，我们又发展了基于金纳米颗粒的化学发光法测定汞离子含量。当样品2+中无Hg离子时，乙二胺抑制luminol-AgNO3-金纳米颗粒化学发光体系的化学2+发光，产生低的化学发光信号；当样品中有Hg离子存在时，汞离子与乙二胺形成复合物，其产物对luminol-AgNO3-金纳米颗粒体系的化学发光抑制作用减2+弱，使化学发光信号恢复。利用化学发光信号强度的变化，测定了水样中Hg2+-3离子的含量。Hg浓度在1-10pM范围内有良好

6、的线性关系，检测限为0.54fM，2+测定自来水中的Hg的回收率在72.43%-105.53%范围内。本实验采用化学发光2+法检测，极大地提高了Hg的检测灵敏度。最后，我们采用超声相转移法制备了水化纳米碗烯，探讨了碗烯浓度、水相pH和有机试剂极性对水化纳米碗烯粒径的影响，通过TEM、紫外吸收、红外吸收、元素分析等表征手段，推测了其形成机理。关键词：金纳米颗粒，1,4-巯基苯硼酸，比色法，乙二胺，化学发光，碗烯I英文摘要ABSTRACTMercuryionasahighlytoxicheavymetalp

7、ollutantdamagesthecentralnervoussystemofhuman.Hence,thedeterminationofmercuryionsissignificant.Conventionalmethodsforthedetectionofmercuryionsincludingatomicabsorption,atomicfluorescencespectrum,andinductivelycoupledplasma-massspectrometry(ICP-MS)sufferf

8、romexpensiveinstrumentandcomplicatedsamplepreparationprocesses.Inrecently,somenewmethodssuchaselectrochemical,fluorescent,chemluminescent,andcolorimetricmethodweredevelopedforthedetectionofmercuryionsInthepresentstudy,wede