对称固体氧化物燃料电池的发电性能及优化控制研究

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1、电子科技大学UNIVERSITYOFELECTRONICSCIENCEANDTECHNOLOGYOFCHINA博士学位论文DOCTORALDISSERTATION（电子科技大学图标）论文题目对称固体氧化物燃料电池的发电性能及优化控制研究学科专业控制科学与工程学号201211170203作者姓名骆小谚指导教师黄琦教授分类号密级注1UDC学位论文对称固体氧化物燃料电池的发电性能及优化控制研究（题名和副题名）骆小谚（作者姓名）指导教师黄琦教授电子科技大学成都（姓名、职称、单位名称）申请学位级别博士学科专业控制科学与工程提交论文日期2018.3.

2、19论文答辩日期2018.5.28学位授予单位和日期电子科技大学2018年6月答辩委员会主席评阅人注1：注明《国际十进分类法UDC》的类号。ResearchonElectricityGenerationPropertiesandOptimizationControlofSymmetricalSolidOxideFuelCellsADoctoralDissertationSubmittedtoUniversityofElectronicScienceandTechnologyofChinaDiscipline:ControlSciencea

3、ndEngineeringAuthor:LuoXiaoyanSupervisor:Prof.QiHuangSchool:SchoolofMechanicalandElectricalEngineering摘要摘要作为21世纪最有发展前景的新能源之一，固体氧化物燃料电池（SolidOxideFuelCell，SOFC）能够直接将燃料中的化学能环境友好地转换为电能，可以有效的减小环境污染。传统SOFCs通常由Ni-YSZ金属陶瓷阳极、YSZ电解质和LSM阴极材料组成。Ni基固体氧化物燃料电池阳极材料在以氢气为燃料时能够表现出良好的催化性能和长

4、期稳定性能；然而，在使用碳氢燃料时，Ni基阳极表面容易产生积碳或硫中毒等问题，大大限制Ni基阳极的发展。为解决传统固体氧化物燃料电池在使用碳氢燃料时所产生的积碳和硫中毒等问题，采用氧化还原稳定的电极材料同时作为阴极和阳极材料，即采用对称固体氧化物燃料电池（SymmetricalSolidOxideFuelCell，SSOFC）构型的思路通过气路转换的方式来将在阳极侧产生的积碳和硫化物排除，使得SOFC能够长期稳定的在碳氢燃料气氛下工作。基于简单钙钛矿的结构特点以及对称固体氧化物燃料电池的优势，本文主要针对Mn基和Fe基钙钛矿电极材料体系的

5、设计和电池性能的优化进行研究。整个文章的结构可以分为以下几个方面：论文第一章简要介绍了对称固体氧化物燃料电池的研究背景、研究现状和未来发展趋势。重点对对称固体氧化物燃料电池的工作要求以及各部件的研究现状进行了阐述。论文第二章采用传统的阴极材料La0.8Sr0.2MnO3-δ（LSM）同时作为阴极和阳极材料，采用降低工作温度的方式，使得原本高温氧化还原不稳定的LSM电极材料在中低温下变得稳定。此外，通过在LSM电极材料中复合离子导体相的Gd0.2Ce0.8O2-δ（GDC）粉体，以增大三相反应界面，使得LSM-GDC复合电极材料在800℃时

6、空气和氢气气氛下的界面极化阻抗分别由3.03Ωcm2和10.49Ωcm2相应降低至1.44Ωcm2及4.19Ωcm2。同样地，单电池的输出功率密度从67.45mW/cm2增大至150.8mW/cm2，并在140h持续工作之后，依然能够保持稳定的性能输出，这表明降低电池的工作温度，为对称固体氧化物燃料电池电极材料体系的选择提供了新思路。论文第三章以传统的Fe基钙钛矿Ln0.6Sr0.4FeO3-δ为研究对象，系统地研究了A位不同稀土金属离子（Ln=La，Pr，Nd，Sm和Gd）掺杂对电极材料的物相及电化学性能的影响。研究表明Ln0.6Sr0

7、.4FeO3-δ系列样品在空气气氛下均为立方钙钛矿结构，而在氢气气氛下仅有La0.6Sr0.4FeO3-δ能够维持钙钛矿结构不变，其余掺杂样品均发生部分相变。同样，不同稀土掺杂的样品表现出不一样的极化性能，800℃I摘要时Ln0.6Sr0.4FeO3-δ（Ln=La，Pr，Nd，Sm和Gd）电极在空气中的界面极化阻抗分别为0.19Ωcm2、0.23Ωcm2、0.34Ωcm2、0.22Ωcm2和0.35Ωcm2；而在氢气气氛下，800℃时LSF、PSF、NSF、SSF和GSF电极在空气中的界面极化阻抗分别为0.45Ωcm2、0.14Ωcm2

8、、0.22Ωcm2、0.48Ωcm2和0.25Ωcm2，这表明，LSF在空气气氛下的界面极化阻抗最小，其对阴极侧的催化活性要略高于其他材料，PSF在氢气气氛下的界面极化阻抗最小，其对阳极侧的催