强化稳定纳米零价铁对土壤中 cr(vi)的还原去除及其机理

《强化稳定纳米零价铁对土壤中 cr(vi)的还原去除及其机理》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在工程资料-天天文库。

1、强化稳定纳米零价铁对土壤中Cr(VI)的还原去除及其机理第一章绪论1.1研究背景与意义土壤环境是人类赖以生存的基础条件，关系到人类生产、生活的很多方面，尤其是关系到粮食安全问题，因此土壤污染的治理工作意义重大[1-4]。土壤环境保护已被国家列为今后一个阶段环保界的重点工作。土壤污染[5,6]以及工业场地污染[7-10]是人类社会工业化的负面产物，其环境危害巨大而且持久[11-13]。土壤污染物既包括酸、碱、盐类、重金属、放射性元素等无机物，又包括酚类、氰化物、有机农药、石油类、洗涤剂类、病理性物质等有机污染物[14-1

2、6]。世界各国都存在土壤污染治理的问题，已经历了30多年的集中治理，取得了很多技术与管理经验。美国于1980年通过了针对污染场地修复的《综合环境反应、赔偿与责任法案》（常被称为《超级基金法》），并以此为基础实现了美国土壤污染治理的飞跃式发展。美国超级基金制度也成为了世界多数国家建立土壤污染管理制度的范本。加拿大遵循由各省共同均担污染场地管理责任的原则。日本和中国的台湾地区主要沿袭了美国的模式。荷兰把土壤看作不可再生资源，并把土地修复的过程视为恢复土壤功能的过程。总体而言，国际上经过在土壤重金属污染修复领域开展了几十年的

3、工作，获得了相对成熟的技术、设备、装置，但我国的土壤重金属修复研发工作尚处于起步阶段。随着我国工业化和现代化进程的加速，城市和农村都面临着十分严峻的土壤污染问题。污染土壤的产生可以追溯到50多年前一些高污染工业企业的建设，由于很多老企业的经营管理粗放，环保设施缺乏，造成土壤污染状况日益严重。很多场地的重金属污染物浓度超过监管标准的数百倍，污染深度可以达到地下十几米，各种重金属污染物在地下土层中大量聚集，成为新的污染源，有些污染物甚至迁移至地下水并扩散导致更大范围的污染。在我国的环境保护十二五规划中，土壤环境保护被当作突

4、出的环境问题，排在改善水环境治理和控制大气污染物之后，位列第三。.........1.2研究应用现状一旦人工合成了Fe0而且被顺利输送至土壤或地下水中的目标场所，其强还原性就成为了一种优势。Fe0易被氧化，土壤或地下水中的有毒的重金属离子、无机阴离子、有机物离子都易于得到Fe0的电子而被还原，从而实现修复土壤或地下水中污染物的目的。Fe0用于处理重金属离子时，Fe与重金属离子发生氧化还原反应，将重金属离子转化为难溶化合物或单质析出。上世纪80年代初开始大规模应用零价纳米铁降低有毒重金属离子毒性。零价纳米铁治理Cr(VI

5、)时，先将Cr(VI)还原为Cr(Ⅲ)，反应的初始阶段以发生在Fe0表面的吸附效应为主，利用了nZVI巨大的比表面积。nZVI被氧化后形成Fe2+与Fe3+，两者都可发生水解反应形成Fe(OH)2和Fe(OH)3沉淀及其螯合离子，上述沉淀物质在土壤中增多时也会对Cr(VI)以及Cr(Ⅲ)产生良好的吸附效果，最终实现Cr的无害化治理。佟玉洁等应用包覆固定化微生物，结合纳米零价铁构成复合物，可长期保存而不失生物活性[94]。近年来研究者经常利用CMC水溶液辅助纳米Fe0的制备过程。采用液相化学还原法，CMC水溶液接通氮气后

6、，使FeSO4?7H2O与NaBH4进行反应，还原制备零价纳米铁，其悬浮液的分散效果良好。钱慧静采用CMC稳定化纳米零价铁，对其去除污染水体中六价铬的影响进行了研究，Fe0还原Cr(VI)的反应机理进行了探索[56]。姬航等采用羧甲基纤维素包覆纳米铁表面制得ZVI，改性后的ZVI的稳定性明显优于商用RNIP，在采用高CMC包覆比例时，ZVI的反应活性良好[112]。.........第二章稳定化nZVI基本性能研究2.1概述由于对土壤中的重金属离子进行去除时，实质是涉及到土壤颗粒以及孔隙溶液构成的土壤溶液体系，为了更好

7、地反映GAM+CMC稳定化nZVI的基本性能，本文研究先在水中进行了一系列的基础性试验，以初步明确稳定化nZVI体系的基本参数。本章在完成了稳定化nZVI的制备基础上，对稳定化nZVI的基本性质进行了研究，包括各种稳定剂溶液的pH值、不同浓度的稳定剂条件下纳米铁溶液的分散度等。通过同等条件下的间歇式试验，对各种稳定剂体系去除水中Cr(VI)效果进行比较研究，重点针对半乳糖醛酸与CMC作为稳定剂时nZVI去除水中Cr(VI)的效果进行探讨。选取半乳糖醛酸与CMC构成的混合体系作为nZVI的稳定剂，对稳定化nZVI去除液相

8、中Cr(VI)的影响因素进行了试验。主要包括：稳定剂投加浓度对零价铁反应效率的影响；稳定化nZVI的投加量对Cr(VI)去除率的影响；初始pH值对Cr(VI)去除率的影响；负荷率对Cr(VI)去除率的影响。.........2.2试验方法稳定剂溶液的配制：称取所需质量的稳定剂粉末，溶解于去氧的DI检测；颗粒的形状和大小，采用透射电