毕业设计开题报告1

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1、目录1课题名称及项目来源12文献综述12.1苯酚的制备方法22.1.1间接法制苯酚22.1.2苯直接羟基化制苯酚22.1.3几种一步法制备苯酚工艺的对比32.2N2O一步氧化苯制苯酚反应的催化剂体系62.2.1钛硅分子筛催化剂62.2.2Fe-ZSM-5分子筛催化剂72.3N2O为氧化剂的苯一步制备苯酚反应机理82.3.1沸石催化剂氧化催化活性的本质82.3.2N2O为氧化剂的羟基化反应的反应机理92.3.3活性中心的确定102.4催化剂性能的研究112.4.1瞬态动力学112.4.2流化床反应器132.5总结142

2、.6参考文献143.研究计划163.1论文选题的立论、目的和意义163.2本课题研究主要内容173.3研究方案173.4难点分析173.5预期研究成果及创新173.6工作进度计划1717开题报告1课题名称及项目来源项目名称:Fe-ZSM-5分子筛上N2O一步氧化苯制苯酚的瞬态动力学行为研究课题来源:2文献综述2.1N2O的来源及其危害N2O是在18世纪被发现的，由于该气体被吸入人体后产生快感，因此俗称笑气，常作为麻醉剂用于医学上。在以苯为原料生产己二酸过程中，其硝酸氧化过程产生大量废气N2O，N2O不仅是近年发现的危

3、害性很大的温室气体(为同浓度二氧化碳的310倍)，而且还会在大气中逐步分解为NOx，形成酸雨，因而也是一种严重污染环境的气体。由于N2O直接排放，对大气污染严重，若能利用其生产苯酚，而苯酚又可作为生产己二酸的原料，则可一举两得。2.2目前国内外制备苯酚的方法苯酚(Phenol)俗称石炭酸[1]，是一种重要的有机化工原料，主要用于生产酚醛树脂、己内酰胺、双酚A、己二酸、苯胺、烷基酚以及水杨酸等，此外还可以用作溶剂、试剂和消毒剂等，在合成纤维、合成橡胶、塑料、医药、农药、香料、染料以及涂料等方面也具有广泛的应用。目前，世

4、界苯酚总产量已超过515MMT，并呈持续增长态势，其中美国和西欧的苯酚产量占据了苯酚总产量的70%[2]。回顾苯酚合成的历史，在第一次世界大战以前，苯酚主要从煤焦油中提炼得到。随着苯酚需求量的不断增加，人们开始采用化学合成法生产苯酚。在世纪20年代以前，其合成通常采用间接的制备方法[3,4]。最早的苯酚化学合成法是1923年由美国孟山都公司首次研究开发成功的苯磺化法，此后又相继出现了氯苯法、甲苯氧化法、环己酮－环己醇法、异丙苯法以及苯直接氧化法等生产方法。然而，这些合成方法大都存在着反应步骤多、工艺过程复杂、生产流程

5、长、总转化率低、生产成本高、设备腐蚀严重等问题。目前世界上90%以上的苯酚产品是采用异丙苯法生产的。异丙苯法生产苯酚工艺具有产品纯度高，原料和能源消耗低等优点[5]。但该工艺今后的发展有可能受到其副产物丙酮的制约。异丙苯法工艺苯酚与酮的相对生成的摩尔比为1:1，而苯酚和丙酮供需平衡是经常存在的问题。丙酮的一个主要用途是用作合成有机玻璃单体甲基丙烯酸酯的原料，近年来甲基丙烯酸酯的生产逐渐改用异丁烯和异丁烷法，对其需求量正在不断减少。另外丙酮易挥发，对臭氧层有破坏作用，因此从整体上来说对丙酮的需求量将有所减少。此外，采用

6、该工艺生成苯酚需要一个精制过程，需要消耗大量的能量来回收和使用未反应的苯和异丙苯。因此，近年来人们开始研究由苯为原料直接氧化制取苯酚的生产方法。从理沦上分析，由苯直接羟基化得到苯酚是很困难的，因为：17(1)苯分子在热力学上具有高的稳定性，难以进行加成和氧化；(2)苯环中的碳原子受共轭π电子的屏蔽作用，有利于亲电反应，而OH¯是亲核基团；(3)产物苯酚比原料苯活泼，易进一步发生反应。自80年代具有高选择性的Ti－Si氧化催化剂问世以来,用Ti－SiPentasil型杂原子分子筛进行苯一步氧化制苯酚的研究一直持续不断。

7、最早尝试以氧气为氧化剂，直接氧化苯失败，其氧化产物主要是顺丁烯二酸。以后，以钛分子筛为催化剂，双氧水液相氧化苯制苯酚，对于苯/H2O2体系，Ti-Si分子筛的选择性尚低[6,7]；以一氧化二氮为温和氧化剂，直接气相催化氧化苯制苯酚取得了突破。后者对于己二酸生产企业更经济，其硝酸氧化过程产生大量废气N2O，直接排放，对大气污染严重，若能利用其生产苯酚，而苯酚又可作为生产己二酸的原料，则可一举两得。目前的研究表明，Fe-ZSM-5/N2O体系催化氧化苯制苯酚具有工艺简单，收率高，环境污染小等特点，最具实际应用前景。首先，

8、这一催化体系的特殊之处在于氧化亚氮是十分有效的载氧试剂，它可以在沸石分子筛上分解获得具有催化活性的α氧；其次，在该体系中形成特殊结构的铁氧化物作为催化活性中心所产生的催化活性是其它过渡金属元素所无法比拟的；最后，氧化亚氮在沸石分子筛上的分解所产生的氮气是无污染的，即氧化亚氮是一种环境友好试剂。因此，Fe-ZSM-5/N2O体系催化氧化苯制苯酚已