镁表面锆离子螯合羟基乙叉二膦酸复合涂层的腐蚀行为和生物相容性研究

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1、国内图书分类号：TB324,TB34,RS318.08密级：公开国际图书分类号：541.43西南交通大学研究生学位论文镁表面锆离子螯合羟基乙叉二膦酸复合涂层的腐蚀行为和生物相容性研究年级二〇一五级姓名蒲世民申请学位级别工程硕士专业材料工程指导教师万国江教授二〇一八年五月ClassifiedIndex:TB324,TB34,RS318.08U.D.C:541.43SouthwestJiaotongUniversityMasterDegreeThesisCORROSION-CONTROLLINGANDBIO-COMPATIBLEZRION-CHELATED1-HYDROXYETHYLIDENE-

2、1,1-DIPHOSPHONICACIDCOATINGONMAGNESIUMGrade:2015Candidate:ShiminPuAcademicDegreeAppliedfor:MasterdegreeinEngineeringSpeciality:MaterialsEngineeringSupervisor:Prof.GuojiangWanMay.2018西南交通大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权西南交通大学可以将本论文的全部或部分内容编入有关数据库

3、进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复印手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1．保密□，在年解密后适用本授权书；2．不保密，使用本授权书。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导老师签名：日期：日期：本论文得到以下项目资助国家自然科学基金（No.21473138）镁基血管支架材料动态腐蚀降解演化电化学机制与生物相容性关联西南交通大学硕士学位论文主要工作（贡献）声明本人在学位论文中所做的主要工作或贡献如下：镁及其合金作为很有前景的可降解医用植入材料，本研究通过液相交替沉积的方式在其表面化学固定锆离子螯合羟基乙叉二膦酸复合涂层不仅有效控制其腐蚀，而且还改善了它的骨相容性，为其能更早

4、广泛应用于临床又迈出了重要的一步。(1)锆离子螯合羟基乙叉二膦酸金属-有机复合涂层成功的化学固定于可降解医用镁金属材料表面。(2)锆离子通过液相交替沉积的方式和羟基乙叉二膦酸分子通过化学配位共价键结合形成稳定螯合物，提高涂层质量使变得更加均一、致密、光滑。(3)该复合涂层能有效抑制电解液渗入到镁基体表面，从而提高镁金属的耐腐蚀性，更重要的是该复合涂层能对镁基体提供长期保护作用。(4)锆离子结合羟基乙叉二膦酸复合涂层能有效改善镁金属表面亲疏水性，诱导活性磷酸钙沉积和促进成骨细胞增殖和铺展。本人郑重声明：所呈交的学位论文，是在导师指导下独立进行研究工作所得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论

5、文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中作了明确的说明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：西南交通大学硕士研究生学位论文第I页摘要镁及其合金因具有生物安全性、可降解/腐蚀性及优良的力学性能等优点，在可降解医用生物材料领域中得到了广泛的关注，是很有潜力的可降解植入物的候选材料。然而，应用于临床最大挑战在于镁腐蚀速率过快。过快腐蚀很可能导致植入物过早机械失效，且腐蚀产物的快速积累，释放过多氢气和局部pH的升高，从而导致周围组织坏死等毒副作用。研究表明控制镁合金腐蚀速率的最有效方法之一是在电解液与镁基体之间引

6、入屏障，即在镁表面构建薄膜/涂层。有机涂层在兼顾腐蚀控制和生物相容/功能改性方面显示出巨大的潜力。有机膦酸是一种在镁金属表面上构建有机涂层的理想材料。不仅具有仿生性和天然的生物安全性，而且还可以化学固定于基体表面，促进膦酸分子自组装沉积。更重要的是，这种分子能与很多金属离子发生螯合反应，形成金属有机络合物。不仅可提高涂层质量也为生物功能化（如药物装载）提供了可能。本研究在纯镁表面构建金属锆（Zr）离子螯合羟基乙叉二膦酸（HEDP）的金属-有机复合物涂层，以获得一种增强的腐蚀控制兼顾优异生物相容的表面。羟基乙叉二膦酸是一种小分子二膦酸（分子量206.3克/摩尔），广泛用作水处理剂、化妆品、缓蚀

7、剂等，生物安全毋庸置疑。文献报道羟基乙叉二膦酸可以化学固定于碱性预处理镁表面，超薄的羟基乙叉二膦酸膜表现出良好的腐蚀保护作用。其中镁基体腐蚀释放的镁离子（Mg2+）和羟基乙叉二膦酸分子螯合有效改善了涂层质量。基于此，本研究引入外来金属离子（Zr4+）同羟基乙叉二膦酸分子充分螯合，进一步提高该涂层质量，形成兼顾腐蚀控制和生物相容的表面。金属离子锆有四个化学结合位点，比镁离子等二价金属离子具有更强的螯合能力。而且