浅谈飞秒泵浦勘测量子数字的解析

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1、浅谈飞秒泵浦勘测量子数字的解析　　当泵浦激光的线宽较宽可以包含多个跃迁频率时，分子将不会被激发到某个单一频率的量子态，而是被激发到一个由这些量子态组成的相干叠加态上，这个态会随着时间发生演化。对其探测可以得到强度随时间呈指数衰减并伴有阻尼余弦振荡的信号。这种振荡现象被称作量子拍频，该拍频频率与相干叠加态中能级间隔有关。泵浦2探测实验的结果往往受到仪器条件、不同的分子、不同的产物离子和激光波长等因素的影响而不能直接反映某些动力学信息，所以，必须对采集到的实验数据进行正确的拟合和分析，使其真实地反映激发态的演化过程及量子拍频的频率。本文详细地介绍了

2、基于LabVIEW语言的强大的数学工具包并选择合适的数学模型进行拟合的数据分析程序，得到了实验数据所反映的正确的动力学信息。　　LabVIEW是一种全图形化的编程语言，与传统的测量仪器相比，具有人机界面友好、用户控制程度高等优点。利用其强大的数学分析程序包，可以方便地实现对各种实验数据的拟合与分析。应用LabVIEW编程较以往常用基于文本的编程语言，如C语言等，更方便，思路框架清晰易懂，而且图形显示功能更为直观。　　指数衰减与振荡过程的数据拟合模型泵浦2探测（pump2probe）实验需要两束激光。通常情况下，分子位于它的基态势能面上，通过一波

3、长为λ1的激光将分子激发到某激发态，以泵浦脉冲的峰值到达的时间为时间零点，每隔△t时间间隔用另一束波长为λ2的激光进行探测。我们用多光子电离技术，用第二束激光脉冲将母体分子及光解离产物电离，用TOF2MS测量各种离子信号的强度。最终得到母体离子及各种产物离子信号强度随延迟时间t变化的曲线，它可以实时地反映各光解离产物布居的变化。　　结果与讨论利用飞秒分辨的多光子电离及飞行时间质谱技术对1，32二氯苯气相分子进行泵浦2探测实验。首先由270nm单光子将分子激发到第一单重激发态S1（4.49eV），单光子（4.59eV）激发可以制备处在较低振动带的

4、分子初态。在延时时间内选用光子能量较低的810nm光脉冲进行探测，三光子将其电离，实验得到了母体离子信号强度随泵浦2探测延时时间变化的曲线。　　利用窄线宽的皮秒可调谐激光器（160ps）对间位二氯苯分子进行270nm左右波长激发的泵浦探测，其S1态的寿命在他们的皮秒激光脉冲下无法得到，但由于二个氯原子取代的苯环会引起更强的自旋2轨道相互作用，使激发态寿命小于氯苯的寿命（600ps）。Deguchi等人也认为邻位二氯苯分子的S1态寿命应小于120ps.我们实验得到的寿命109ps正处于这个范围内。拟合的结果同时也证实了实验中观察到的量子相干现象，

5、并得到了量子拍频的频率（1.7THz）。　　在探测光光路中加入宽带偏振旋转器（Newport，M5540），可以连续的改变探测光的偏振方向，即改变两束光之间的偏振角度差。我们分别选择了探测光垂直和平行与泵浦光的两种情况进行探测。飞秒泵浦2探测实验中量子拍频现象的数据处理。　　同偏振角度差时1，32二氯苯母体离子质谱信号随延迟时间变化的实验数据的处理结果。其中（a）和（b）分别为两束光偏振方向平行和垂直时的拟合结果。两种情况下拟合得到的拍频频率ω相同，而位相φ相差π/2.说明探测光电矢量与泵浦光电矢量方向夹角的改变使信号的位相发生了偏移，即这种拍

6、频现象与光的偏振性质有关。这对我们进一步研究该分子激发态的信息及光解动力学过程提供了很大的帮助。