多功能高强度水凝胶的构建及其生物医学应用

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1、ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－所现代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５博士学位论文一级学科材料科学与工程：学科专业：材料学作者姓名：徐冰Ｍ文广教授指导教师：天津大学研究生院２０１７年５月多功能高强度水凝胶的构建及其生物医学应用FabricationofMultifunctionalHighStrengthHydrogelsforBiomedicalApplications一级学科：材料科学与工程学科专业：材料学研究生：徐冰指导教师：刘文广教

2、授天津大学材料科学与工程学院二零一七年五月摘要本文利用一步法以聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为交联剂，2-乙烯基-4,6-二氨基-1,3,5-三嗪(VDT)和1-乙烯基咪唑（VI）为单体共聚合成了一种氢键增强的水凝胶（简称PVV凝胶）。由于VDT之间强烈的自氢键作用，该凝胶具有优良的综合力学性能。毫摩级锌离子的引入可以使锌离子和凝胶中的咪唑基团发生络合，从而进一步提高凝胶的强度，并且赋予凝胶形状记忆的功能。由于这种络合作用，凝胶可以被固定成多壁管的形状，较之相同尺寸的实心凝胶柱（SHC），凝胶

3、管（MWHT）具有更高的抗弯曲和压缩性能。由于锌离子的释放，该凝胶具有一定的体外抗菌效果。将负载有锌离子的MWHT埋植到大鼠皮下，结果显示该凝胶具有体内抗炎症和促进伤口愈合的效果。在上述PVV凝胶的基础上，本文还利用咪唑基团对聚苯胺（PANI）的吸附作用构建了高强导电水凝胶（简称PVV-PANI凝胶），此种PVV-PANI凝胶可以支持神经干细胞（NSCs）的粘附和增殖，并且在微弱的电刺激下，可以刺激NSCs的增殖，并诱导向神经元分化。为了进一步拓展高强凝胶的医学应用，本文还设计和构建了一种高强高

4、韧矿化水凝胶，该凝胶以聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为交联剂，丙烯腈(AN)和1-乙烯基咪唑（VI）为单体，通过光引发合成共聚物水凝胶，进一步通过原位沉淀法制备了矿化凝胶。由于丙烯腈腈基之间强烈的相互作用和羟基磷灰石（HAp）纳米粒子与聚合物链之间的界面作用，极大地提高了矿化凝胶的拉伸、压缩和撕-2裂性能。其抗张强度达6.1MPa，压缩强度为11.5MPa，抗撕裂能高达7935Jm。并且该矿化凝胶可以有效的促进C2C12细胞的粘附、增殖和向成骨方向分化。将该矿化凝胶移植进大鼠颅骨上方的8mm的

5、临界缺损处，评估术后12周颅骨的修复情况。CT结果显示，矿化凝胶组显示出最大的骨体积和骨密度，组织学分析同样显示矿化凝胶组具有最好的骨修复效果。本论文工作为设计生物医用高强度水凝胶提供了新的策略。关键词：多功能，高强度，水凝胶，生物医学IABSTRACTInthisthesis,ion-responsivehydrogenbondingstrengthenedhydrogels(termedasPVV)weresynthesizedbyone-potcopolymerizationof2-vin

6、yl-4,6-diamino-1,3,5-triazine(VDT),1-vinylimidazole(VI)andpolyethyleneglycoldiacrylate.Thediaminotriazine-diaminotriazine(DAT-DAT)H-bondinginteractioncontributedtoanotableincreaseincomprehensiveperformances.Inaddition,introducingmMlevelofzincionscoul

7、dfurtherincreasethemechanicalpropertiesofPVVhydrogelsandthusfixavarietyoftemporaryshapesduetothestrongcoordinationofzincwithimidazole.Remarkably,amulti-walledhydrogeltube2+(MWHT)fixedwithZndemonstratedmuchhigherflexuralandcompressionstrengthsthanthes

8、olidhydrogelcylinder(SHC).Becauseofthereleaseofzincions,thehydrogelexhibitedaneffectiveantibacterialeffectinvitro.A2+Zn-fixedMWHTwasimplantedsubcutaneouslyinrats,anditwasfoundthatthe2+Zn-fixedMWHTdemonstratedanti-inflammatoryandwoundhealingefficacies.