GA基阴极的制备及其对有机废水降解的研究

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1、密级公开分类号ＴＵ９９＇ＡＮＯＧＸＩＴＥＣＨＮＯＬＩＣＡＬＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ硕士学位论文题目：ＧＡ基阴极的制备及其对有机废水降解的作者：孟泓杉指导教师：张治宏副教授王宇晶博士申请学位学科：市政工程２０１８年５月１１日密级公开分类号TU99XI’ANTECHNOLOGICALUNIVERSITY硕士学位论文题目:GA基阴极的制备及其对有机废水降解的研究作者：孟泓杉指导教师：张治宏副教授王宇晶博士申请学位学科：市政工程2018年5月2日GA基阴极的制备及其对有机废水降解的研究学科：市

2、政工程研究生签字：指导老师签字：摘要电-芬顿氧化体系是近几年来兴起的一种高级氧化技术。由于传统的电-芬顿阴极材料存在催化能力有限，pH值适用范围较窄，Fe2+再生困难等缺点，因此电-芬顿阴极材料的研究引起了众多研究者的关注。由于石墨烯气凝胶具有高孔隙率、高比表面积及优异的导电性能等特点，本论文采用还原自组装法和冷冻干燥法制备了石墨烯气凝胶(GA)，以石墨烯气凝胶为载体将其分别与Fe、Cu、Fe/Cu双金属共同掺杂负载，采用水热还原法及自然干燥法成功制备了金属Fe掺杂石墨烯气凝胶(Fe-GA)、金属Cu掺杂石墨烯气凝胶(Cu-GA)、双金属Fe/Cu共

3、掺杂石墨烯气凝胶(Fe/Cu-GA)。通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱分析(XPS)等对GA及改性GA的结构及性质进行了表征，说明GA及金属掺杂GA具有良好的催化性能。将所制备的GA、Fe-GA、Cu-GA、Fe/Cu-GA分别作为电-芬顿阴极，利用GA本身具备的电吸附性能及金属之间的协同作用，获得高催化活性的电阴极材料，最终实现改性石墨烯气凝胶电极对传统电-芬顿中的应用pH值范围的扩大、H2O2产率的提高及降解有机物矿化能力的改良。结果表明，1）将GA作为电-芬顿阴极材料处理罗丹明B时

4、，在pH=3，电流密度为30mA/cm2，Fe2+浓度为15mmol/L时，降解率达到了98%，同时，COD的去除率达到79%。在同样条件下，对环丙沙星的降解率达到90%，对COD的去除率达到73%。在电-芬顿连续降解过程中，降解罗丹明B6次后，降解率仅从98%降到93%，表明了GA阴极良好的稳定性。2）将改性后的Fe-GA作为电-芬顿阴极材料处理罗丹明B时，不仅在pH=3时，降解率可达到99%，而且在pH=8时，降解率高达到96%。在电-芬顿连续降解过程中，降解8次后，降解率仅从99%降到91%。3）将改性后的Cu-GA作为电-芬顿阴极材料处理罗丹

5、明B时，在最佳pH=3时，降解率可达到97%，将pH值调到8时，降解率高达到93%。连续降解8次后，降解率仅从97%降到85%。通过将掺杂金属改为铜，可有效地改善电-芬顿系统产生铁泥的问题。4）改性过后的Fe/Cu-GA在pH值为3-8的范围内对罗丹明B具有很好的氧化效能，在最佳pH值为3下，其对罗丹明B的降解率高达99%以上。其良好的氧化效率源于Fe/Cu-GA在电-芬顿体系中Cu(II)的强化作用。由于Cu(II)和Fe(II)的掺杂使得在阴极反应产生的H2O2能原位与Cu(II)和Fe(II)可以与阴极产生的H2O2原位发生反应，且Fe(III

6、)/Fe(II)与Cu(II)/Cu(I)在电-芬顿反应体系中具有协同作用，相比较Fe-GA和Cu-GA而言，不仅有Cu(II)/Cu(I)和H2O2反应生成·OH，而且Cu(II)/Cu(I)还可以促进Fe(III)/Fe(II)的循环，加快芬顿体系中的Fe(II)循环，使得·OH的释放速度提高，从而提高氧化降解有机物的速率。关键词：电-芬顿；石墨烯气凝胶；Fe/Cu共掺杂；协同作用；羟基自由基；氧化PreparationofGA-BasedCathodeandItsStudyonDegradationofOrganicWastewaterDisc

7、ipline:MunicipalEngineeringStudentSignature:SupervisorSignature:AbstractTheelectro-Fentonoxidationisanadvancedoxidationtechnologythathasemergedinrecentyears.However,thecatalyticperformanceofthetraditionalelectro-Fentoncathodematerialislimited,theregenerationofFe(II)isdifficulta

8、ndthepHrangeisnarrow.Therefore,thecathodematerialhasat