橡胶-石墨烯复合材料研究进展

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1、橡胶-石墨烯复合材料研究进展苏伟光孙明娟侯士峰济宁利特纳米技术有限责任公司摘要：石墨烯具有优异的物理和电特性，作为橡胶纳米填料对橡胶制品的高性能化和功能化具有特别的意义。本文首先回顾了目前常用的石墨烯/橡胶复合方法和一些特殊工艺，而后分析了石墨烯对橡胶性能的强化，如导电性、导热性、机械强度和气体阻隔性等；并对橡胶/石墨烯复合材料在传感器、电子封装、吸波材料和电磁屏蔽等领域的应用做了总结。根据目前的研究，展望了未来石墨烯/橡胶复合材料的研究方向和重点。概述经过100多年的发展，橡胶材料已经成为一种极其重要的关键材料之一，并广泛应用于国民经济、高新技术和国防军工等领域。但橡胶材料本身强度低、模

2、量低、耐磨差、抗疲劳差，没有实用性，因此对于绝大多数橡胶都需要填充补强。目前，炭黑(carbonblack)和白炭黑(SiO2)作为常用的橡胶补强材料已经不能满足橡胶制品的多样化需求，特别是很多应用领域如防过电流/过热元件、开关、传感器、密封器件等需要橡胶制品具有抗静电、导电性或气体阻隔性等[1]。纳米材料由于比表面积大和较强的界面作用力，使得其具有更优异的力学、热学、电学和气/液阻隔性能[2]，因而纳米填料成为橡胶改性研究的趋势之一。目前，各种碳基纳米填料(如:富勒烯、碳纳米管(CNTs)、石墨烯等)已经在研究领域引起关注。石墨烯材料作为最新发现的新型碳基纳米材料，至2004年被A.K.

3、Geim和K.S.Novoselov发现后迅速成为研究热点。石墨烯材料具有超高的力学性能(模量约1100GPa，断裂强度约21130GPa)、低密度(约2.2g/cm3)、高导热性能且高度各向异性(面内5000W/(mK)，面外2W/(mK))、高电子迁移率(高达2×104cm2(VS))、高比表面积(极限值可达2630m2/g)和高阻隔性能等[3]。石墨烯表现出来的独特物理和电子特性，使其在纳米器件、复合材料、传感器、锂电池、储能材料等领域有着巨大的应用前景。本文将对橡胶/石墨烯复合材料的制备方法、石墨烯对橡胶性能的强化和橡胶/石墨烯复合材料的应用等方面的研究进展论述，并对未来的相关研究

4、方向进行展望。1橡胶/石墨烯复合材料的制备方法目前，石墨烯/橡胶复合材料的制备方法主要有三种：溶液共混法、机械混炼法和胶乳共混法[2,4]。通过补强[2]、唐征海[3]和乌皓[4]等的综述，这三种方法的优缺点可总结如下：表1：橡胶/石墨烯复合材料制备方法比较方法优点缺点胶乳共混法分散均匀;无溶剂引入，污染小混合后需要破乳、干燥、硫化等工艺处理溶液共混法分散均匀需要大量的有机溶剂，环境污染，成本高，增加了溶剂的脱除、回收等工艺机械混炼法没有溶剂的引入，成本低，工艺简单均匀分散较为困难，石墨烯容易团聚1.1胶乳共混法胶乳共混法制备石墨烯/橡胶复合材料是将石墨烯或者氧化石墨烯的分散液加入到橡胶胶

5、乳中，搅拌均匀后进行破乳、干燥、硫化得到石墨烯/橡胶复合材料。21由于绝大多数橡胶都存在胶乳，而且氧化石墨烯（GO）和改性石墨烯能稳定分散在水中，因此胶乳共混法为制备石墨烯/橡胶复合材料的制备提供了一种有效和简单的途径，同时避免了有毒溶剂的使用。例如，Schopp等[5]采用乳液混合技术有效地善了石墨烯/丁苯橡胶复合材料的气体阻隔性能和机械力学性能。图1：乳液混合法制备橡胶石墨烯复合材料[5]She等[6]通过乳液混合的方法制备了基体为环氧化天然橡胶（ENR）的石墨烯/橡胶复合材料，然后经过不同的硫化过程获得硫化胶分别称为两辊混合硫化ENR(MENR)和静态原位硫化ENR(SENR)。研究

6、表明在GO填充量为0.7%（质量分数）时，SENR的拉伸模量比纯胶高87%，硫化后的模量比纯胶增大了8.7倍。Xing等采用同样的方法[7]制备了多功能石墨烯/丁苯橡胶（GSBR）。性能测试结构表明添加7份GE的GSBR比添加30份N330炭黑和40份气相白炭黑的丁苯橡胶（SBR）的拉伸强度提高了11倍，并且备低生热、高耐磨、高热稳定性、低电导率和出色的气体阻隔性能，是可用于绿色轮胎和电子皮肤研发的理想材料。Zhan等[8]将GO水分散液与天然橡胶（NR）胶乳共混，加入水合肼原位还原GO，制备了石墨烯/NR复合材料。在还原过程中，由于NR胶乳粒子吸附在GO片层表面，有效阻止石墨烯的团聚，使

7、得石墨烯均匀分散在橡胶复合材料中。Zhang等[9]采用聚乙烯基吡咯烷酮（PVP）21改性还原的GO（PRGO）与天然乳胶混合制备了纳米橡胶复合材料，分析结果表明复合材料的导热率和模量增加，而溶剂吸收率下降。与天然橡胶相比，添加5份PRGO导热率增加37%，溶剂吸收量下降30%；加入3份PROG拉伸强度和剪切强度分别增加了23%和150%。1.1溶液共混法溶液共混法制备石墨烯/橡胶纳米复合材料是先将橡胶溶解在溶剂中，再加