乙烷一步直接制环氧乙烷催化剂的研究 毕业论文

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1、学校代码10345　　研究类型基础研究硕士学位论文题目:乙烷一步直接制环氧乙烷催化剂的研究学科专业:物　理　化　学年级:2006级学号:　2006210408　研究生:指导教师:TheStudyontheCatalystofDirectOxidationEthanetoEthyleneOxideThisThesisSubmittedtoZhejiangNormalUnversityfortherequirementsforthedegreeofMasterofSciencebyBin-fuWuSupervisedbyAss.Prof.YingWuProf.T

2、ing-huaWuZhejiangKeyLaboratoryforReactiveChemistryonSolidSurfacesInstituteofPhysicalChemistryZhejiangNormalUniversityApril2009摘要乙烷一步直接制环氧乙烷催化剂的研究摘要环氧乙烷（EO）是乙烯工业衍生物中仅次于聚乙烯和聚氯乙烯的重要有机化工产品，是用途广泛的有机合成中间体。目前在工业生产中，环氧乙烷是由乙烯环氧化获得的，乙烯则主要是石脑油或乙烷蒸汽裂解制得的。乙烷高温裂解制乙烯的温度通常在900℃以上，而乙烯直接氧化制环氧乙烷的反应温度

3、一般在200℃~300℃之间，由于两者温差很大，使得在目前条件下不可能由乙烷一步氧化直接制环氧乙烷。纳米氧化镍催化剂对降低乙烷氧化脱氢制乙烯（ODHE）的反应温度有明显的效果。本论文首先研究了纳米氧化镍催化剂的乙烷低温氧化制乙烯性能，以降低乙烷氧化的反应温度。结果表明，优化条件下制备的催化剂在350℃下具有较好的催化性能，在实验条件下乙烯的收率可达25%。在此基础上，我们将纳米氧化镍催化剂和乙烯环氧化的银催化剂进行“一步两段法”研究，在相同的反应温度下让乙烷先后通过这两种催化剂，结果表明由乙烷可直接制得环氧乙烷。本论文又采用不同的方法制备乙烷氧化直接制环氧乙

4、烷的催化剂。研究发现，用均匀沉淀法制得的复合Ag-Ni-O催化剂，可以催化乙烷一步氧化直接制得环氧乙烷。在实验条件下，乙烷的转化率可达21.0%，环氧乙烷的选择性达6.1%。本论文还对催化剂的制备条件进行了优化，初步探讨了助剂对催化剂催化性能的影响，考察了反应条件如空速、反应气原料比等因素对催化剂催化性能的影响。本论文还对该一步反应在复合Ag-Ni-O催化剂上的机理进行了初步的探讨。TPR和XPS表征结果表明，催化剂中的Ni与Ag之间有一定的相互作用，活化乙烷的是Ni表面物种，由于Ag的掺杂降低并分隔了Ni表面活性物种，因此乙烷的活性相对于纯NiO催化剂降低

5、，而中间产物乙烯通过Ag表面上的亲电氧物种进行插氧反应得到产物环氧乙烷。63摘要关键词：乙烷；环氧化；环氧乙烷；催化剂63ABSTRACT63ABSTRACTTHESTUDYONTHECATALYSTOFDIRECTOXIDATIONETHANETOETHYLENEOXIDEABSTRACTEthyleneoxideasderivativesofethyleneindusturyisanimportantorganicchemicalproductsandwildelyusedasorganicsyntheticintermediate.Intheindus

6、trialprocessethyleneoxideisobtainedthroughepoxidationofethylenewhichisobtainedthroughsteamcrackingofethaneornaphtha.Generally,thepreparationtemperatureofethylenebyhightemperaturecrackingofethaneisabove900℃,butthepreparationtemperatureofethyleneoxidebydirectoxidationofethyleneisbetw

7、een200℃and300℃.Thegreattemperaturedifferencemakesitimpossibletosynthesizeethyleneoxidebydirectoxidationofethane.Nanoscalednickeloxidecangreatlyreducethereactiontemperatureofoxidationdehydrogenationofethane.Inthispaperwefirstlyinvestigatelow-temperatureoxidationofethanetoethyleneusi

8、ngnanosizednickeloxideasca