基于阳极生物膜分布调控的微流体微生物燃料电池传输机理及产电特性

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1、基于阳极生物膜分布调控的微流体微生物燃料电池传输机理及产电特性重庆大学博士学位论文学生姓名：杨扬指导教师：廖强教授副导师：叶丁丁教授专业：动力工程及工程热物理学科门类：工学重庆大学动力工程学院二O一六年十月TransportandElectricity-generationCharacteristicsofMicrofluidicMicrobialFuelCellsBasedontheRegulationofBiofilmDistributionAThesisSubmittedtoChongqingUniversi

2、tyinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheDoctor’sDegreeofEngineeringByYangYangSuperivisedbyProf.QiangLiaoAssistantSupervisedbyProf.DingdingYeSpecialty:ThermalEngineeringandEngineeringThermophysiscsColledgeofPowerEngineeringofChongqingUniversity,Chongqing,Ch

3、inaOctorber,2016中文摘要摘要微生物燃料电池（MFC）是一种利用细菌的代谢作用，高效处理污水中的有机物同时将其直接转化为电能的绿色能源技术。近年来，MFC的体积逐渐缩小到微纳级别，构成了微流体微生物燃料电池（MMFC），其作为一种产电设备和在线分析检测技术，在环境监测、生物分析以及微小电源技术方面具有广阔的应用和发展前景，是微流体能源技术的研究热点之一。现阶段的MMFC主要是对大型电池的按比例缩小，受到阳极侧生物膜分布有限、电池运行成本高昂、电池内阻大以及单位成本下产电功率密度低等问题的困扰；与此同时

4、，电池中涉及到的流动和传输现象并未得到深入研究，特别是在流动条件下微小空间内生物膜的成膜特性尚未阐释清楚。针对以上生物膜分布有限和电池功率低下的问题，本文从工程热物理学科中的流体力学和传质理论出发，立足于微流道内阳极生物膜的分布调控，对MMFC内的传输机理和产电特性展开研究。研究内容主要包括：（1）构建了具有单阳极液入口的Y型MMFC，研究了阳极液浓度、阴极液浓度、反应液流量等运行参数对电池性能的影响，并对阳极侧沿流动方向的生物膜分布进行了观察；（2）构建了不同电池构型的MMFC，从缓解扩散混合区域影响的角度出发，

5、构建了具有渐扩流道结构的MMFC，从生物膜分布、阳极侧内阻、电池产电性能等方面研究了改变流道结构对电池性能的影响；从减薄阳极侧边界层的角度出发，构建了具有多阳极液进口的MMFC，与单阳极液进口电池的产电性能进行了对比；通过控制旁路阳极液进口的开关状态分析了增加阳极进口对电池产电性能的作用机理；（3）构建了新型阳极电极和空气自呼吸式MMFC，基于产电菌附着强化思想，构建了一种基于氮掺杂石墨烯气凝胶的新型三维阳极材料，分别从材料化学和生物化学的角度对电极进行了表征，并从生物膜附着、阳极电荷迁移和电池产电方面进行了研究；

6、基于流动简化思想，构建了一种单股流体控制下的空气自呼吸式微流体MFC，研究了所合成催化剂的物理化学特性和电催化特性，并分别在连续流和序批条件下进行电池性能测试。本文主要研究成果如下：1）构建了一种基于石墨电极的Y型结构MMFC，电池性能随着阳极入口燃料浓度和阳极液体积流量的增加而呈现先增加后下降的趋势；在入口燃料浓度化学需氧量为1500mgL-1，阳极液流量为10mLh-1时，输出的最大面积功率密度为618±4mWm-2；对阳极侧表面生物膜形貌的观察发现：产电菌形成的生物膜厚度沿流动方向逐渐减薄，即：流体入口段的生

7、物膜厚度要大于充分发展段的相应厚度；I重庆大学博士学位论文2）构建了基于渐扩、平行、渐缩的三种微流道结构的MMFC，渐扩通道成功避免了扩散混合区的影响，整体上拥有更致密的生物膜分布，同时基于渐扩通道的MMFC在阳极侧电荷迁移阻力最低，其产生的最大面积功率密度为2447.7±38.9mWm-2，是基于渐缩通道的MMFC的5.29倍（462.7±17.5mWm-2）和基于平行通道的MMFC的1.24倍（1980.1±27.5mWm-2）；3）构建了基于多阳极液进口的MMFC（MMFC-MI），生物膜在微通道内沿流动方向

8、整体呈致密分布，特别是在三个等间距分布的阳极液入口处，生物膜的分布远远大于单进口MMFC；电池在接种完成后旁路进口关闭状态下MMFC-MI的最大功率密度是打开状态下的85.6%，证实旁路进口的主要作用体现在产电菌富集阶段，而在接种完成后阳极液强化传输的作用相对有限；4）构建了一种基于石墨烯气凝胶（N-GA）的生物阳极材料，其三维结构和含氮官能团有利于强化产电