（硕士学位论文）负载金属有序介孔氧化铝催化剂的制备及其应用

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1、（硕士学位论文）负载金属有序介孔氧化铝催化剂的制备及其应用摘要负载金属有序介孔氧化铝催化剂的制备及其催化性能研究摘要本论文系统地研究了有序介孔氧化铝载体的制备、负载金属催化剂的合成及其在一氧化碳甲烷化反应过程中的催化性能。采用不同铝源、不同方法制备了具有不同结构性能的有序介孔氧化铝，通过多种测试技术对其结构进行了表征，探讨了不同反应条件对合成有序介孔氧化铝结构的影响。以有序介孔氧化铝为载体，采用不同浸渍方法负载镍，借助多种表征技术鉴别催化剂结构性能，在一氧化碳甲烷化反应验证催化剂活性，并与普通Y．氧化铝对比，探讨有序介孔结构对催化性能影响。以廉价的无机铝盐为铝源，聚乙二醇1540为模板剂

2、，碳酸铵为沉淀剂，采用沉淀法成功合成出有序介孔氧化铝，比表面积孔道呈蠕虫状、且大小形状具有一定的有序性。该方法克服了现有合▲成有序介孔氧化铝方法中原料和模板剂昂贵的缺点，工艺简单，成本'，^低。模板剂在介孔形成过程中起到定向堆积和支撑作用，添加辅助剂能使孔结构得到改善。不同无机铝盐反应终点pH值对介孔结构影响程度不同，老化过程、洗涤剂、煅烧条件的改变对介孔结构有重要的影响。以制备的有序介孔氧化铝为载体，采用过量浸渍法和等体积浸渍T北京化工大学硕士学位论文法制备了负载镍金属有序介孔氧化铝催化剂。研究结果表明负载Ni金属有序介孔氧化铝催化剂，在甲烷化反应中的催化性能均优于普通Y．氧化铝。无机

3、铝盐沉淀法制备的有序介孔氧化铝结构稳定，其孔径分布窄，孔道有序，在择形催化方面可能具有重要的应用价值。不同的负载方法对制备Ni金属有序介孔氧化铝催化剂的结构特征、金属与载体的相互作用及催化性能具有重要的影响。采用原位法，在制备催化剂载体的过程中，将活性成分添加进去，使得在形成介孔材料的同时将活性成分负载在载体上制备了负载镍金属有序介孔氧化铝催化剂。实验结果表明，原位负载Ni金属介孔氧化铝催化剂相对于普通氧化铝结构稳定、有序、孔径分布窄。原位合成的负载Ni金属催化剂负载量大，Ni金属与载体的相互作用力强。但金属的价态为难还原的偏铝酸镍，对甲烷化反应催化性能不高。关键词：有序介孔氧化铝，合成

4、，催化，镍，浸渍，原位■’^Ⅱ擒要STUDYONSYNTHESISANDCATAIYTICAPPLICATIoNOFoRGANIZEDMESOPoRoUSAL咖NAABSTRACTandofaluminaSynthesiscatalyticapplicationorganizedmesoporoushavebeenstudiedinaluminaswithdetail．Organizedmesoporousdifferentstructureweredifferentmethodsindifferentsourcepreparedbyofalumina．Thestructurewasch

5、aracterizedseveralbymeasuringinfluenceofreactionconditionsonstructureoftechnology．Theorganizedaluminahasbeenwasonmesoporousinvestigated．Nickelsupportedaluminadifferentmethod．organizedmesoporousbyimpregnationSeveralwereusedtodetectthestructuralcharacterizationoftechniquesordertodiscusstheinfluence

6、ofstructureoncatalyst．Inmesoporousweretestedforcatalyst，theNi―containingcatalystsactivitythe◆methanationofcarbonmonoxideandwithY―alumina．comparedr．▲aluminawasofOrganizedmesoporoussynthesizedbyprecipitationinexpensivealuminiumsalts．PEG1540wasusedasinorganictemplate，monoamoniumasassistantsurfaceare

7、aphosphatesolvent．Specificreachesis0．3．0．5volumediameter250．300m2／g．Totalporecm3／g，poreto4-6nmandilal-rowsizedistributionlessthan4nm．TheupporeporeIII北京化工大学硕士学位论文exhibitswormholechannelmotifsanduniforminsizeandshape．The