使用室温溶液加工技术制备钙钛矿型太阳能电池的平面异质结结构

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1、使用室温溶液加工技术制备钙钛矿型太阳能电池的平面异质结结构使用室温溶液加工技术制备钙钛矿型太阳能电池的平面异质结结构有机-无机杂化太阳能电池结合了介孔支架，钙钛矿光吸收剂和有机空穴传输已经出现在最前沿加工的光伏器件中的解决方案。然而，它们需要处理烧结温度高达500摄氏度的介孔金属氧化物载体。14在溶液中加工的太阳能电池领域的研究，引起在有机和混合光伏器件的发展的重大进程，使得电源转换效率现在经常接近或超过10％。这一进展已经为有机光伏（OPV）被新型给电子体合成的原料（包括聚合物和小分子发色团）驱动。为染料敏化太阳能电池制备的新染料和氧化还原介体。尽管取得了这

2、些进步，但无论是有机太阳能电池还是燃料敏化太阳能电池设备的效率本质上是由一种强烈的束缚激子解离或在染料敏化太阳能电池驱动的电子转移所需的热力学驱动力的相关损失限制的。一个激动人心的替代这些传统器件结构是，利用钙钛矿型材料作为光吸收元件的杂化有机-无机器件。早期的工作利用非常小的CH3NH3PbI3纳米粒子的敏化TiO2，并产生3-4％的PCE（光电管脉冲），然而，自那时以来电池设计的进步导致了设备的效率显着迅速提高。国家的最先进的钙钛矿太阳能电池基于一个介孔二氧化钛支架，一个CH3NH3PbI3光吸收层，2,2’,7,7’-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基

3、]-9,9’-螺二芴空穴传输层已经实现的PCE高达15.0％，几个报告表明，太阳能电池，效率高达20％，是现实可行的。研究现状目前，国家的最先进的大部分钙钛矿型器件采用介孔金属氧化物骨架，提供了CH3NH3PbI3光吸收剂可以生长在其上的多孔基材。除了作为结构导向支撑，该二氧化钛的支架也负责从吸收体接受电子并将它们运送到所述电极表面。虽然与传统上使用的液体电解质染料敏化太阳能电池的介孔TiO2薄膜相比较薄（350nm与传统上的10μm），这些层，然而，比通常使用在反相OPV器件的电子传输层基本上厚（40纳米），此外，所述介孔膜使用之前需要在450?550℃14

4、烧结，这使得它们与柔性基材不相容的，这可以保持钙钛矿型器件的高效率或通过用绝缘性的Al2O3类似物取代的二氧化钛中孔支架进一步提高。并且相比于介孔二氧化钛该氧化铝基体可以在较低的温度被构造。进一步的工作已经表明，钙钛矿型太阳能电池具有高达15.4％的效率，可以在无孔基质上的通过气相沉积工艺来生产，使用溶液相的方法已经实现效率高达11.4％，出于进一步简化这些钙钛矿型太阳能电池的希望，我们调查了以前的使用一个基于氧化锌纳米颗粒作为替代两个介孔二氧化钛和氧化铝支架材料的气相沉积紧凑电子传输层的报告。氧化锌电子迁移率比TiO2有大幅提高，这使其成为电子选择性接触的理

5、想选择。另外，在ZnO纳米颗粒层可以很容易地通过旋涂法沉积的，并且不需要加热或烧结步骤，这使得它非常适合于沉积温度敏感的底物。在照明条件为AM1.5G标准下进行测试时，在此基础上设计的设备的表现非常出色，具有的PCE达到15.7％。也可通过这种方法制备灵活的设备，显示的PCEs超过10%。溶液处理的氧化锌层的简单，经济，可在室温下进行，这使它优于其他使用中孔的支架或汽相沉积技术的电池设计。用于制造电子选择性接触的氧化锌纳米颗粒由醋酸锌在甲醇中的水解制备，这个过程产生结晶纳米粒子的直径在约5纳米，通过透射电子显微镜测定（TEM;补充图1）。该纳米颗粒没有额外的表

6、面活性剂或粘合剂丁醇/氯仿的混合物容易分散;14正因为如此，在它们旋转涂布到氧化铟锡（ITO）衬底上之后，没有焙烧或烧结步骤是必需的。这个过程产生了相对紧凑的ZnO层，通过重复旋涂过程的几次变化其厚度可以改变系统。接下来一个两步过程用来生长CH3NH3PbI3层，这包括在氧化锌表面旋涂一层碘化铅，随后将基板浸泡于CH3NH3I的溶液中，后续设备的效率被发现随着CH3NH3I浓度，溶液温度及浸渍时间不同而不同，小心以确保处理条件复制尽可能一致。spiro-OMeTAD空穴输送材料的旋涂和Ag的顶部接触的热蒸发完成的器件结构（图1a）。根据各个设备部件的相对的能量

7、水平（图1b），该CH3NH3PbI3钙钛矿是一种直接的具有良好的载流子迁移率低带隙半导体，在CH3NH3PbI3层中产生自由载流子（或激子）可以被任一电子基础的ZnO层提取（或解离）或通孔转移到spiroOMeTAD空穴传输材料。考虑到高度选择性的性质氧化锌和spiro-OMeTAD层,这将导致具有良好的填充因子高效设备。图1

8、设备体系结构和能级图。a设备架构ITO/氧化锌/CH3NH3PbI3/spiro-OMeTAD/Ag)电池进行这项研究b能量的各种设备部件的水平（相对于真空）。为了ZnO层厚度探测对器件性能的影响，通过旋涂零，一，三，五和八层的ZnO

9、纳米粒子来制备器件。（表1）这使得电子