双乳液滴内核可控包裹与融合机制及实验研究

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1、博士学位论文双乳液滴内核可控包裹与融合机制及实验研究MECHANISMANDEXPERIMENTALRESEARCHONCONTROLLABLEENCAPSULATIONANDCOALESCENCEOFINNERDROPLETSINDOUBLE-EMULSIONDROPS侯立凯哈尔滨工业大学2017年6月国内图书分类号：TB126O361.4学校代码：10213国际图书分类号：621密级：公开工学博士学位论文双乳液滴内核可控包裹与融合机制及实验研究博士研究生：侯立凯导师：姜洪源教授申请学位：工学博士学科：机

2、械设计及理论所在单位：机电工程学院答辩日期：2017年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TB126O361.4U.D.C:621DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringMECHANISMANDEXPERIMENTALRESEARCHONCONTROLLABLEENCAPSULATIONANDCOALESCENCEOFINNERDROPLETSINDOUBLE-EMULSIONDROPSCandidate：HouLikaiSupe

3、rvisor：Prof.JiangHongyuanAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MechanicalDesignandTheoryAffiliation：SchoolofMechatronicsEngineeringDateofDefence：June,2017Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要液滴微流控作为一种新的流体控制技术可以在液滴内实

4、现纳升级别的微反应，已然成为微尺度上生物和化学反应及其过程检测的有效手段。液滴作为微反应器，能够有效控制扩散、加速混合、提高检测灵敏度，其应用范围涉及到单细胞分析、药物筛选、个人洗护等多学科交叉领域。然而，单乳液滴在壁面润湿、界面扰动等外界因素作用下易产生样品泄露，造成交叉污染，且不易进行多组分液滴操控。双乳液滴独特的核-壳结构能够有效保护内核液滴中的反应样品及反应产物，同时避免有害反应产物对外界环境的污染，且多核双乳液滴为多组分液滴的精准操控提供了重要载体。液滴微流控芯片是一个研究平台，其目的是为各领域的

5、应用提供方法。但是，微尺度下的反应具有高度的多样化，单一的液滴微流控系统很难满足多样化的微反应需求。因此，需要多种微液滴形式及操控方法实现不同条件下的微反应器功能，从而去满足多样化的微反应需求。本文针对上述问题展开。从微纳尺度流体流动角度出发，根据微通道内两相流的基本理论，分析了液滴的形成及水包油包水（Water-in-Oil-in-Water,W/O/W）型双核双乳液滴内核电融合机理。建立了基于共轴流法的液滴生成仿真模型，对影响液滴生成大小及频率的关键因素进行了模拟分析，为液滴生成玻璃微流控芯片的设计提供

6、支撑；建立了交流电场中W/O/W双核双乳液滴的受力及仿真二维模型，对内核液滴在极化作用下的电场力和流体动力进行分析，得出电场频率、电压幅值、内核电导率与内核液滴电融合之间的影响关系，为后续实验研究奠定理论基础。从简单实用角度考虑，设计了一种玻璃毛细管微流控芯片系统，在不需要停止实验和更换溶液的情况下，实现了W/O/W双乳液滴中两种不同试剂的“一步”定比例包裹，在大量节省试剂的条件下可以完成多工况的纳升级微反应；根据质量守恒方程，推导了双乳液滴大小及壳厚与各相流体流速的关系式，作为实验验证，合成了具有不同大小

7、，不同壳厚，且具有高度均匀性的双乳液滴；通过对双乳液滴的PDMS（polydimethylsiloxane）外壳进行恒温固化，成功将双乳液滴转换成了具有一定机械强度的微囊泡结构，并对其进行了长达7个月的时间耐久性检测，确保其内部包裹物可以长时间储存和观察；最后，利用酶催化反应和中和反应验证了此方法在多工况微反应器中应用的可行性。从灵活可控角度考虑，设计并搭建了用于生成包含两个不同内核的W/O/W双乳液滴实验平台，通过调节内核液滴与外界介质中的盐浓度差异，研究了渗-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文透压作用下

8、双核双乳液滴的膨胀和形变规律，包括两内核在不同渗透压作用下随时间等速膨胀后的融合和非等速膨胀后的单一内核破裂。利用渗透压诱导实现了双乳液滴中分别含有CaCl2和Na2CO3溶液的两个内核液滴融合，进而实现了其内部溶液的混合及CaCO3生成反应，验证了渗透压诱导内核融合的双核双乳液滴作为纳升级微反应器的可行性。尤其是在没有电能的恶劣条件下，仅仅通过盐浓度的差异，就可以实现纳升级微反应。从即时操控角度考虑，利用交流电