爱沙尼亚油页岩热解特征及动力学研究

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1、中图分类号：TE662单位代码：11414学号：2013216079题目爱沙尼亚油页岩热解特征及动力学研究学科专业化学工程与技术研究方向新能源化工硕士生吴建勋指导教师李术元教授入学时间：2013年9月论文完成时间：2016年5月硕士学位论文独创性声明郑重声明：本硕士学位论文是作者个人在导师的指导下，独立进行研宄工作所取得的成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他个人和集体己经发表或撰写的研宄成果，也不包含为获得中国石油大学或者其它单位的学位或证书所使用过的材料。对本研宄做出贡献的个人和集体

2、，均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。作者和导师完全意识到本声明产生的法律后果并承担相应责任。作者签名：％ＡＭｉ日期：：日期导师签名：硕士学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解中国石油大学（北京）学位论文版权使用的有关规定，使用方式包括但不限于：学校有权保留并向有关部门和机构送交学位论文的复印件和电子版许学位论文被查阅和借阅；允；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文；可以将本学位论文的全部或部分内容编入有

3、关数据库进行检索。本学位论文属于保密范围，保密期限年，解密后适用本授权书。本学位论文作者如需公开出版学位论文的部分或全部内容，必须征得导师书面同意一，且须以中国石油大学（北京）为第署名单位。作者签名：日期：导师签名：日期：ｄ〇／／ｉ．ｋ．ＸＯ％－￣－Ｉ摘要摘要本文首先对爱沙尼亚油页岩进行基本性质分析，结果表明：爱沙尼亚油页岩含油率为26.42%，干馏气体含量为8.57%，其中甲烷、C2和C3的含量均超过10%，H2的含量达7.12%；工业分析中挥发分含量高达53.83%，灰分和固定

4、碳含量分别为38.82%和5.59%；油页岩热值为15576kJ/mol，属高热值油页岩；爱沙尼亚油页岩氧元素的含量很高，达17.72%，硫含量为2.17%，氮含量为0.32%。这些基本性质分析的数据可以为油页岩的综合利用提供参考。利用自行设计的固定床反应器进行热解实验，通过快速终止反应收集不同反应温度点的产物，并对其进行性质分析。在热解实验半焦的工业分析中，随着反应温度的升高，产物半焦中挥发分含量是降低的，而灰分的含量呈上升趋势；在热解实验干馏气体分析中，干馏气的热值和平均比热随温度的升高而增大，而分子量是降低的；在热解

5、实验半焦的热重分析中，随着反应温度的升高，产物半焦的失重越来越不明显。所有的分析结果都表明，各产物的性质在340℃~380℃间发生了较大的变化。在爱沙尼亚油页岩的热解实验中，根据油页岩热解机理，得到反应的速率方程组，结合阿伦尼乌斯方程并求解微分方程组，得到了动力学模型的参数。油母质热解的表观活化能为126.12kJ/mol，油母质主要生成了热沥青，比例为65.8%，生成焦油和气体的比例分别为18.3%和15.7%；热沥青继续分解的表观活化能为192.77kJ/mol，热沥青分解主要生成的是焦油，比例高达为89.0%，生成气

6、体的比例为10.6%。另外，本文还根据模型值拟合了热解过程中各物质含量随温度的变化2方程，回归方程的相关系数R均达到0.99以上。本文对热解实验产物半焦、焦油和热沥青进行了电子顺磁共振（EPR）分析，建立了自由基含量标准曲线，并对EPR波谱的自由基浓度、朗德因子g和线宽三个主要参数进行了讨论。自由基的分析结果进一步证实和解释了模型假设中的热解机理。关键词：油页岩；热解机理；热沥青；动力学参数；EPR-II-ABSTRACTTheCharacteristicsandKineticStudyoftheEstoniaOilSha

7、lePyrolysisABSTRACTInthispaper,thebasicpropertiesofEstoniaoilshaleareanalyzed.TheresultsshowthattheoilcontentsofEstoniaoilshaleis26.42%.Theyieldofretortinggasis8.57%,amongwhich,thecontentofmethane,C1andC2areover10%,respectively,whilethecontentofH2is7.12%.TheProxim

8、ateanalysisshowsthatthevolatilecontentofEstoniaoilshalereachesupto53.83%,whileashandfixedcarbontake38.82%and5.59%respectively.Theheatvalueoftheoilshalei