FeSn（n＝1～6）团簇的结构与电子性质-论文.pdf

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1、第42卷第14期广州化工Vo1．42No．142014年7月GuangzhouChemicalIndustryJu1．2014FeSn(n=1～6)团簇的结构与电子性质术赵高峰(河南大学物理与电子学院，河南开封475004)摘要：利用密度泛函理论对FeS(n：1～6)团簇的结构和稳定性进行了分析。综合FeS团簇基态的平均结合能、二阶能量差分、垂直电离势、最高占据分子轨道与最低未占据分子轨道之间的能隙(HOMO—LUMO—Gap)分析可知，n=4时FeS的稳定性最显著。关键词：铁硫团簇；密度泛函理论；结构和稳定性中图分类号：0641文献标志码：A文章编号：1001—9677(

2、2014)014—0088—04StructuralandElectronicPropertiesofFeS(n=1～6)ClustersZHAOGao——feng(SchoolofPhysicsandElectronics，HenanUniversity，HenanKaifeng475004，China)Abstract：ThestructuralandelectronicpropertiesofFeS(n：1—6)wereinvestigatedbydensityfunctional—theory．Thecalculatedresultsontheaveragedbin

3、dingenergy，second—orderdifferenceofclusterenergies，theverticalionizationpotentialsandHOMO—LUMOgapsindicatedthatthestabilitywasmoreprominentatn=4．Keywords：FeSclusters；densityfunctionaltheory；structureandstability铁硫团簇普遍存在于生物体中。铁硫蛋白正是基于铁硫团确定自旋多重态下每一种FeS团簇的初始构型。模拟软件选择簇而具有优异的电子传递功能，在许多新陈代谢反应中扮演

4、着MaterialStudio中的Dmol3程序包，工作方式选择广义梯度近似重要角色，如携带和储存氧气、运送二氧化碳、底物催化转化GGA—PW91，考虑原子自旋，并且Smearing取0．005Ha。在等，同时在基因表达调控方面也发挥着重要的作用。铁硫团簇该设置子下对各设想模型进行结构优化，得到该设置下的最优因其优异的功能已引起了的广泛的关注，因此研究铁硫团簇的结构，并得到优化后构型的总能量，结合能，Homo—Lumo—性质研究显得尤为重要。J。并且随着各种移动式电子设备以Gap以及自旋多重度s等数据。同时在该优化模型的基础上，及电动汽车、混合动力汽车的发展，对为其提供能量

5、的锂离子计算垂直离化势和电子亲和势，研究构型加一个电子，减一个电池性能提出了更高的要求，过渡金属硫化物作为锂电池电电子的稳定性。极材料，因能量密度大、导电性能好、价廉、无污染、安全等得到上述数据后，通过比较总能量得到各FeS的基态团特点而受到高度重视，其中用FeS合成的活性材料制备的阴簇，并通过分析结合能、二阶差分能，垂直离化势，Homo—极，电池的充、放电性能明显提高。因此FeS在Li电池的应Lumo—Gap，电子亲和势随n的变化关系，比较FeS(n=l～用方面潜在能力也很大。6)的相对稳定性及化学特性的差异。但经过调查发现多数研究主要集中在(FeS)或FeS(n=1、2

6、)上面。然而FeS(n=3～6)也具有其独特的性质，类2结果与讨论似的研究并不多，其中汪树军等对FeS(n=1～6)做了一定的2．1FeS团簇的几何结构及其分析研究，包括分子的结构与稳定性、光谱性质及晶体结构性等，但未发现其对FeS(n=1—6)各种性质的整体变化趋势做出研在图1中我们把FeS团簇按总能量从低到高排列，其中究判断。为了挖掘更多的内容，我们决定应用密度泛函理FeS一M代表排序后FeS的M种构型。由图1可见，在各论，第一性原理，对FeS(n=l～6)团簇进行研究，寻找出FeS团簇的构型中，FeS一l结构结合能最小，所以FeS一1FeS(n=1—6)各种可能存在的

7、构型，找出基态稳定结构，分代表不同n取值的基态结构。在上图中我们只给出了各不同结析它们的几何结构，稳定性，电子特性，磁学性质等，并对构铁硫团簇的对称性和结合能，但为了对n取不同值的铁硫团FeS(n=16)各性质随n的变化趋势做出一定分析。簇的几何结构与稳定性，电子特性，磁学性质进行分析，我们在下表中给出经过计算所得的具体参数，并对其进行更深一步1计算方法的分析，具体数据见表1。我们在FeS分子已知的前提下，尽可能多地设想出在某一基金项目：国家自然科学基金(No：10804027)，河南省教育厅自然科学基金(No：2