石墨烯材料的制备及其在直接甲醇燃料电池中的应用.pdf

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1、硕士学位论文题目：石墨烯材料的制备及其在直接甲醇燃料电池中的应用英文题目：Preparationofgraphenematerialsandtheirapplicationindirectmethanolfuelcells姓名：梁庆生学号：10908093所在学院：理学院导师姓名：张歆专业：应用化学入学日期：2009年9月答辩日期：2012年6月学位论文原创性声明本论文是我个人在导师指导下进行的工作研究及取得的研究成果。论文中除了特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人或其它机构已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在论文

2、中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律责任由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文使用授权声明本人授权汕头大学保存本学位论文的电子和纸质文档，允许论文被查阅和借阅；学校可将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存和汇编论文；学校可以向国家有关部门或机构送交论文并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的全部或部分内容。对于保密的论文，按照保密的有关规定和程序处理。作者签名：导师签名：日期：年月日日期：年月摘要摘要石墨烯作为一种新型的直接甲醇燃料电池催化剂载体，由于其结构独特，由单层的碳原子紧密堆积而形

3、成二维蜂窝状的晶格结构，具有巨大的比表面积和优越的电导及热导等性质，受到了国内外科研工作者的广泛关注。本论文首先采用氧化石墨还原法制备石墨烯，然后对石墨烯进行修饰改性制备功能化石墨烯，最后将两种石墨烯材料和商业的碳黑用作燃料电池催化剂载体，制备石墨烯载Pt催化剂和碳黑载Pt催化剂，研究它们作为直接甲醇燃料电池阳极催化剂的性能。主要研究工作如下：1、采用氧化石墨还原法制备石墨烯。首先以鳞片石墨为原料采用改进Hummers法制备氧化石墨，然后用NaBH4还原氧化石墨烯水溶液，最后通过真空冷冻干燥方式干燥所得到的石墨烯样品以制备出少层的石墨烯（Graphe

4、ne）。对真空冷冻干燥石墨烯样品过程进行分析，及利用SEM、FESEM、AFM、FT-IR、UV-vis、XRD、Raman和TGA对所得材料进行表征。研究结果表明，真空冷冻干燥有效地防止了石墨烯在干燥过程中团聚堆垛成大块体石墨，得到了细粉末状的褶皱的片层结构的少层石墨烯。2、采用水溶性有机分子8-羟基-1,3,6-芘三磺酸三钠（PyS）对石墨烯（Graphene）进行π-π相互作用功能化，制备片层表面带有磺酸基团的功能化石墨烯（PyS-Graphene）。利用FESEM、AFM、FT-IR、XRD和Raman对所得材料进行表征。研究结果表明，通过P

5、yS分子的芘芳香环平面与石墨烯片层平面之间的强π-π相互作用，我们成功地合成了带有磺酸基团的PyS-Graphene，其结构与石墨烯的类似为褶皱的片层结构。3、首先采用双微乳液法制备Pt纳米颗粒，然后将它们分别负载于商业的碳黑（C）及我们所制备的石墨烯及其功能化材料上，合成Pt/C、Pt/Graphene和Pt/PyS-Graphene催化剂。利用XRD和TEM表征催化剂的结构和形貌，通过循环伏安法研究催化剂的性能。研究结果表明，Pt/Graphene和Pt/PyS-Graphene催化剂较Pt/C催化剂具有更高的甲醇电催化氧化能力。此外，相对于没功

6、能化的石墨烯Graphene，带有磺酸基的功能化石墨烯PyS-Graphene很好地解决了Pt催化剂在石墨烯载体上分布不均匀及易团聚等问题，得到的Pt/PyS-Graphene催化剂表现出了更高的甲醇电催化氧化性能。关键词：氧化石墨还原法；石墨烯；冷冻干燥；π-π相互作用功能化；直接甲醇燃料电池I汕头大学硕士学位论文AbstractGrapheneasanovelelectrocatalystsupportfordirectmethanolfuelcells(DMFCs)hasattractedconsiderableattention,owingt

7、oitsspecialstructureoftwo-dimensionalsheet2composedofsp-bondedcarbonatomsanduniquephysicalpropertiessuchashugesurfacearea,electronicandthermalconductivity.Inthisthesis,thegraphenewasfirstlypreparedbychemicalreductionofgraphiteoxide,andtheresultantgraphenesheetswerefurthetfuncti

8、onalized.Thetworesultantgraphenematerialsandcommercial