改性硅胶固载席夫碱配合物的制备及其催化性能研究.pdf

《改性硅胶固载席夫碱配合物的制备及其催化性能研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、—■ｆ？＞．？气、ＶＪ－？‘，ｒｒ－‘户．，峡．、．：ｆ．．＇、－、，．Ｊ‘’＇．记、．．－、一豁、心．４；、、聲：甚寺ｒ超ｋ＾．；．ｘ一＇＂■＇Ｖ■学号巡ｔＨＨ：窓级Ｂ．．．＾：７；，；＾羣；＿．—＇＂、＇＇、＇：产？户：■■、＇．－■．＇一■＇＇＇■‘’ｌ■■＇：山．＇．＇／心－．一：？Ｖ．；■－公．‘＇■二一，—’＇‘心．．气，、．，；Ｖ？心Ｕ－，；。■北Ｔ巧心；占‘、＇＇‘＇．■＊—／＇＾－、．、．ｅｆ？＇．．

2、一？－■，．一，．為？伙’．■一，．＞＾ｒ端投，＂＇：國化京豕象聲燒確草雪硕Ｉ：妍宛化学位论义＇＂．、、＊１，、／、、‘：一－璋敬一．早、、“‘八义．、．皆—ｙ＇＇ｙ簡蘇＾、、、、？一？Ｖ氏＇、？－巧．化、乂．■＇？、心：己占＇；、為Ｉ产、破健蘇裝蔚＾藻搞挺祝《辦．题目？始轴誇廣、；！＇＇－；；．扔細主鉱刪．；．１．＼节，＊Ｉ＇Ｏ－ｋ一、．、’心脚ｉＭ。Ｓｉｊｉ（Ａ知价成游（；如解如Ｉ英交题目；ｉ、．一，。：Ｙ

3、牛户１；、．．￣．？。如：．六．（Ｗ姑色＜ｉＶＡｅｆ；在．．成ｋ《仍於／ｆｔｉＨ电Ｉｆ叶；＼、‘＇叩叫：．．讳：．．宗“‘＇ｔ轉．？‘，、去、．、兴、鱗ｒ－．％＾心，‘、＇—．沪、、、，：．．；、‘＇、。；ｖＶ．＇＇－＇：－－＇’－－、：項帶Ｖ＇．，＾＇＇，非次参、．．＇—－－．一－．．游；．．．．’另：；／：聲％；’碱載’勢Ｖｒ；作坤牙、．麻鼓．‘＂／输衣．’＇‘姓＇？’；川．＇户＇—名：兰—＿Ｌ，户／‘卢身，公一？‘＇＾Ｖ＇

4、．…心．．Ｖ专气业：鱗辩心诊哀嫌Ｊｆｉ；诚’一二？子‘．？、、－－■—一－．、、．．＞．。、、、、．一、？＊＇＇、’‘‘、＾－／．导师：至敌；＇：＾：＾二：：撰聲．：．弁＇‘‘＊＇－’．？‘、＼＼？－＼、亡／１一、１、：古．／．．、，、ｌｒ＼、ｒｒ、ｔ＇．’本？、．’‘，ｗ、？＊－？’．，．．；、－－—；；、＇、．Ｖ严，、、＇＇丫，；Ａ、片，‘’－＇？＇、．＇’’、．＇■：．．：＾＾贵：－－篇一＇＾：－一

5、０雞．Ｖ＼刊一－，，／／’‘‘、＇心＊立－的身賤其、－．哪＼痛麥骑户改性硅胶固载席夫碱配合物的制备及其催化性能研究摘要席夫碱金属配合物是非官能化烯烃环氧化反应中的一种高效催化剂，但它有很多缺点，比如催化剂和产物难以分离、无法重复使用、稳定性不高、对环境污染、在氧化条件下容易聚合等缺点，这些缺点限制了其在工业上的大规模使用，近年来，将均相催化剂固载到无机或有机载体上制备多相催化剂受到广泛关注。本文首先选用了（3-环氧乙基甲氧基丙基）三甲氧基硅烷和氯丙基三氯硅烷对羟基化的硅胶进行改性，以水杨醛、邻苯二胺、2,

6、4-二羟基苯甲醛、3,5-二叔丁基水杨醛、3,4-二氨基吡啶及过渡金属盐等原料合成共4种席夫碱中间体及salen型配体，简化反应路线，提高反应效率，用核磁共振仪、电喷雾高分辨质谱等手段对所得产品进行了结构表征。合成第二种配体时，原料水杨醛室温下为液体，发现在超声条件下，仅用少量的溶剂，室温反应时间0.5h情况下就能得到较好的产率，达到75%。通过化学接枝合成了三类负载型salen金属配合物催化剂，通过FT-IR，ICP-AES和XRD等对其进行了结构表征。通过ICP-AES检测，三种负载催化剂的金属锰的上载量分别为：A为0

7、.68mmol/g,B为1.05mmol/g,C为0.72mmol/g。将制备的三类固载型催化剂应用于催化过氧化氢氧化苯乙烯的反应，通过所有单因素实验数据表明，仅探究苯乙烯的转化率，催化剂性能优异顺序为B＞A＞C，仅探究环氧苯乙烷的选择性，催化剂性能优异顺序为C＞A＞B,若综合考虑底物转化率和产物的选择性，对于催化剂A,B,C,最佳反应温度应分别为60℃，60℃，50℃，反应时间应分别为4h，5h，5h，氧化剂过氧化氢的量与均为底物苯乙烯的3倍，为后续正交试验设计，确定最佳反应条件提供依据，同时，三种催化剂均能重复使用4次

8、以上催化活性和选择性没有明显降低。关键词：改性硅胶；席夫碱配合物；负载；催化；苯乙烯氧化反应IModificationofsilicagelimmobilizedschiffbasecomplexesandthestudyofcatalyticactivityAbstractAtpresent,thei