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1、中北大学信息商务学院2012届英文文献译文锌化合物催化氨基甲酸甲酯和甲醇合成碳酸二甲酯作者：赵文博，王峰，彭文才，赵宁，李俊平，肖福凯，魏伟，孙玉涵单位：中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，中国科学院研究生院以氨基甲酸甲酯和甲醇为原料在间歇式反应器中合成碳酸二甲酯的过程中，各种各样的锌化合物被用作催化剂。其中，ZnCl2表现出最高的催化活性，并且在最优的条件下使碳酸二甲酯的收率达到33.6%。此外，基于傅利叶红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）的表征结果，提出了一种可能的反应机制。1前言碳酸二甲酯(DMC)作为一种重要的绿色化工原料近年来受到了广泛
2、关注[1-5]。它不仅能代替光气、硫酸二甲酯、氯代甲烷和氯甲酸甲酯作为羰基化、甲基化、酯化和酯交换的试剂,而且是一种良好的绿色溶剂和汽油添加剂。目前,合成DMC的方法主要有光气法、甲醇氧化羰基化法、酯交换法和CO2直接酯化法,但是这些方法均存在一定的缺点,如有毒、容易爆炸、反应工艺复杂和转化率低等。近年来,一种新兴的合成方法——尿素醇解法由于具有原料便宜、工艺简单、产物易于分离等优点而成为研究热点[6]。该方法包括两步:第一步为尿素与甲醇反应生成氨基甲酸甲酯(MC);第二步为MC与甲醇反应生成DMC。由于尿素很容易分解成氨气和异氰酸,异氰酸又易与甲醇反应,所以第一步反
3、应进行的很快。第二步反应比第一步反应慢很多,是反应的决速步骤[7-8]。因此第二步反应催化剂的研究是此工艺的关键。目前,用于尿素与甲醇反应的催化剂很多,如碱、有机锡化合物、金属氧化物和含锌化合物[9～18],但对于第二步反应的催化剂却鲜有报道。Suciu等[19]发现有机锡化合物是一种良好的催化剂,但由于它有剧毒且价格昂贵,限制了其应用。由于弱碱性的MC有可能被酸性催化剂活化,而具有弱酸性的甲醇有可能被碱性催化剂活化,因此本工作考察了不同种类的Lewis酸和Lewis碱对MC与甲醇合成DMC反应的影响,并进一步考察了Lewis酸碱催化剂同时存在时的反应行为,为开发新型
4、高效催化剂提供了理论指导。2 实验部分第11页共11页中北大学信息商务学院2012届英文文献译文2.1制备催化剂分别将Zn(NO3)2水合物、Zn(CH3COO)2水合物在115℃下真空干燥24h制得无水Zn(NO3)2和无水Zn(CH3COO)2。在氮气保护下,CaCO3在800℃下处理2h制得CaO;Mg(OH)2在600℃下处理3h制得MgO;Zr(OH)4在350℃下处理4h制得ZrO2。La2O3:市购,使用前在700℃下处理2h。其他试剂都为市购分析纯试剂。2.2催化反应反应的进行350毫升釜不锈钢配有电加热，回流列，并根据磁力搅拌器分配情况。在一个典型的
5、过程中，为0.1mol的MC，2.0摩尔甲醇和7.4催化剂mmol被放进高压灭菌器，然后再被迅速加热至所需温度和电磁搅拌与特定的时间保存。搅拌速度为600（50转，温度误差是“1℃后反应，釜冷却至室温度，并在釜是产品的混合物称重，澄清，并用气相色谱法测定）。2.3产品分析催化剂的活性评价实验在带有磁力搅拌的高压釜中进行。称取一定量的MC、甲醇和催化剂加入反应釜内,用控温仪加热,同时打开磁力搅拌器,待温度升至预定温度后开始计时,反应一定时间后降温。采用带有GDX-203分离柱和热导检测器的GC920型气相色谱仪(上海海欣公司)测定试样的组成。2.4试样的表征在日本Rig
6、aku公司D/max-A型X射线衍射(XRD)仪上测定试样的XRD谱图,CuKα射线,步长0.02°。试样的比表面积在美国Micromeritic公司ASAP2000型自动物理吸附仪上测定,用BET方程计算。固体碱试样的CO2程序升温脱附(CO2-TPD)实验在自制的U形石英管中进行,试样装填量100mg,测试前试样于700℃下通氩气预处理1h以脱除试样表面的杂质,冷却至室温后脉冲吸附CO2至饱和,氮气吹扫除去物理吸附,然后以10℃/min的升温速率升700℃,通过BalzerOmnistar型质谱仪采集信号。第11页共11页中北大学信息商务学院2012届英文文献译文
7、傅里叶变换红外光谱(FTIR)在美国NicoletMagna550型傅里叶变换红外光谱仪上进行测定,扫描64次。先将MC和ZnCl2的混合物在指定温度下反应4h,将产物取出后用溶剂溶解,然后把溶液滴加在氯化钠盐片表面,待溶剂完全挥发后测定FTIR谱图。甲醇和ZnCl2混合物的FTIR谱图由类似方法得到,只是不加溶剂,直接在两块盐片之间滴加反应后的溶液。3结果与讨论MC和甲醇的反应物系中主要发生如下反应[20～22]。NH2COOCH3+CH3OHCH3OCOOCH3+NH3(1)NH2COOCH3+CH3OCOOCH3CH3NHCOOCH3+CH3O
